Файл: Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии.pdf

в процессе непредвиденного разгона реактора [441]. При полном окислении в воздухе выделилось около 80% рутения, главным образом в конце процесса. При окис­ лении в углекислом газе при температурах от 1000 до 1200° С йод выделялся со скоростью, близкой к скорости высвобождения в воздушной атмосфере. Размеры обра­ зующихся аэрозольных частиц весьма малы — 0,005— 0,01 мкм.

В настоящее время в качестве горючего на крупных энергетических реакторах, в том числе на водо-водяных реакторах Нововоронежской и Белоярской АЭС, исполь­ зуют преимущественно двуокись урана U 02, заключен­ ную в защитную оболочку.

При таких авариях, как разрыв главного трубопро­ вода первого контура реактора, поломка газодувок или насосов, вследствие остаточного тепловыделения темпе­ ратура горючего будет расти, что может привести к раз­ рушению покрытия и возможности расплавления части активной зоны, если не обеспечено соответствующее охлаждение.

Образование радиоактивных аэрозолей при окисле­ нии и расплавлении U 02 изучали во внереакторных ис­ пытаниях Паркер и др. [442—444], а при маломасштаб­ ных внутриреакторных экспериментах — Браунинг идр. [445].

При окислении в воздухе двуокиси урана U 02 с куби­ ческой решеткой в закись-окись U3Os с орторомбической решеткой при температуре в диапазоне 200—1500° С вследствие изменения кристаллической структуры и плотности горючего наблюдается повышенное высвобож­ дение продуктов деления при 800—1000°С [442].

Наиболее интенсивное высвобождение продуктов де­ ления из облученного ядерного горючего наблюдается, естественно, при плавлении и испарении последнего. При плавлении двуокиси урана происходит почти пол­ ное высвобождение благородных газов, галогенов цезия и теллура, в то время как щелочноземельные и редко­ земельные металлы высвобождаются в незначительной степени из-за образования твердых растворов с окис­ лами урана. Возрастание степени выгорания облегчает высвобождение продуктов деления, в особенности благо­ родных газов и галогенов [443—444].

Большинство образующихся при плавлении ядерного горючего аэрозольных частиц имеет размеры от 0,01 до

143

часть аэрозольной активности оказалась связанной с еще более мелкими частицами с диапазоном размеров от 0,001 до 0,01 мкм [443], причем, видимо, стронций, ба­ рин и цирконий высвобождаются из горючего в виде металлов. В другом исследовании обнаружено, что при плавлении U 02 в атмосфере водяного пара 15—20% вы­ свобождаемого йода связано с частицами размером около 0,002 мкм и только около 5% находится на ча­ стицах размером 0,01 мкм и более [445].

Во внутриреакторных экспериментах [445] обнару­ жено наличие двух характерных групп в миллимикрометровом диапазоне. С частицами первой группы с эф­ фективным диаметром 22 А выносится в среднем около 39% йода, увлекаемого выходящим из реакторной петли газом. Установлено, что с частицами этой группы увле­ кается некоторое количество цезия, стронция, теллура и бария. Активность частицы второй группы, характе­ ризуемой несколько большим диаметром — 30 А, связана с цирконием и ураном, а также с рутением и церием.

Следует обратить особое внимание на то, что только небольшая часть продуктов деления, высвободившихся из ядерного горючего при его окислении или плавлении и испарении, может попасть во внешнюю среду и слу­ жить источником радиоактивного загрязнения воздуш­ ной среды. Остальная часть продуктов деления будет отлагаться на различных поверхностях в непосредствен­ ной близости от активной зоны. На вынос аэрозольных продуктов деления заметное влияние оказывает и ско­ рость газового потока над поверхностью горючего [439].

В настоящее время различными авторами предложе­ но несколько математических моделей для вычисления отложения аэрозольных продуктов деления [447, 448].

Достаточно хорошее представление о химизме радио­ активных частиц, образующихся при разрушении актив­ ной зоны реактора, можно получить из работы [449], в которой изучены радиоизотопный состав и раствори­ мость радиоактивных частиц, образующихся при разру­ шении реактора вследствие неконтролируемого раз­ гона.

144

Установлено, что дистиллированная вода и раствор поваренной соли обладают примерно одинаково невысо­ кой выщелачивающей способностью, причем доля актив­ ности, переходящей в раствор, уменьшается с возраста­ нием размера частиц. Несколько большая растворимость отмечена для 0,1 н. раствора НО, однако различие в ра­ створимости в кислоте и других жидкостях уменьшается с размером частиц, что наблюдалось для радиоактив­ ных частиц глобальных выпадений.

Частицы сферической формы менее растворимы, чем частицы тех же размеров, но неправильной формы. Ак­ тивность, переходящая в раствор, обусловлена преиму­ щественно 89Sr, 90Sr, 91Y, ШІ, 132Те и 140Ва; наименьшей растворимостью отличается 95Zr. По данным авторов, отношение 89Sr к 95Zr в частицах может достигать 1000.

Таким образом, хотя экспериментальные результаты приводят к несколько различным характеристикам вы­ хода аэрозольных продуктов деления при окислении и плавлении ядерного горючего (поскольку эти характери­ стики зависят от многих факторов, не поддающихся строгому количественному учету, таких, как время кон­ такта, степень выгорания и т. д.), в целом они дают совпадающую картину, свидетельствующую о том, что эти процессы сопровождаются интенсивным генерирова­ нием высокорадиоактивных аэрозолей, в том числе горя­ чих частиц. Определяющими факторами при анализе высвобождения аэрозолей из облученного ядерного го­ рючего являются температура и степень выгорания.

Следует иметь в виду, что приведенные эксперимен­ тальные данные получены на образцах ядерного горю­ чего малых размеров и в регулируемых условиях, поэто­ му их распространение на реальные реакторные системы в некоторых случаях может оказаться неправомерным из-за различия в условиях проведения экспериментов и натурных условиях работы реактора.

5.3. ХАРАКТЕРИСТИКА РАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ ПРИ АВАРИЯХ БЫСТРЫХ РЕАКТОРОВ

В последние годы в связи с разработкой весьма пер­ спективных реакторов-размножителей на быстрых нейт­ ронах особый интерес приобрели исследования процес­ сов образования радиоактивных аэрозолей при аварий­ ных ситуациях на этих реакторах. Сооружение крупных быстрых реакторов, как известно, наиболее актуальная

задача в области ядерной энергетики [450]. Проблема быстрых реакторов оказалась весьма сложной ввиду неразработанности многих технологических вопросов, и в настоящее время быстрых реакторов (причем экспери­ ментальных) в эксплуатации находится гораздо меньше, чем тепловых. Среди них особое значение для перспек­ тив промышленного реакторостроения имеют советские

эксплуатацию крупные экономические реакторы в СССР

Поскольку реакторы на быстрых нейтронах характе­ ризуются крайне высокими плотностями энерговыделе­ ния, в качестве теплоносителя в них используют чаще всего жидкие металлы. Однако использование в каче­ стве теплоносителя даже такого металла, как натрий, технология применения которого наиболее хорошо раз­ работана, связано с рядом осложнений, которые обуслов­ лены прежде всего химической активностью натрия, его наведенной радиоактивностью и нежелательным взаимо­ действием с конструкционными материалами. Кроме того, при внезапном прекращении теплосъема жидким металлом вследствие, например, прекращения циркуля­ ции натрия, его локальной утечки или вскипания со­ здается угроза сильного разогрева активной зоны. К тому же в больших быстрых реакторах с натриевым теплоносителем уменьшение плотности натрия или обра­ зование пустот может вносить положительную реак­ тивность. Тепловые потоки при этом могут достичь такого значения, что вызовут недопустимое возрастание тем­ пературы, расплавление ядерного горючего и в особо опасных случаях, вследствие изменения геометрии ак­ тивной зоны, образование критической массы. Крупные аварии на быстрых реакторах могут сопровождаться горением натрия и ядерного горючего, приводящим к образованию при высоких температурах и давлениях огромного количества радиоактивных аэрозолей.

Целесообразно выделить два типа возможных аварий.

146

1. Аварии, при которых происходит разуплотнение первого контура реактора и потеря части теплоносителя без разрушения активной зоны. В этом случае радиоак­ тивный натрий, имеющий температуру 500—600° С [212], при соприкосновении с воздухом самовозгорается, образуя большое число аэрозольных частиц в виде ту­ мана.

2. Аварии, при которых кроме горения натрия проис­ ходит частичное расплавление активной зоны реактора [454, 455]. В этом случае помимо собственной высокой удельной активности облученного натрия другими осложняющими обстоятельствами являются возможность перехода в натриевый теплоноситель продуктов деления, а также возможность вовлечения в процесс образования аэрозолей материалов активной зоны и зоны размноже­ ния, т. е. урана и плутония.

Удельная активность натриевого теплоносителя дей­ ствующих экспериментальных быстрых реакторов со­ ставляет обычно ІО-3—ІО-2 кюри!г по 24Na, ІО-6— ІО-5 Ktopuje по 22Na, ІО-5—ІО-3 кюри/г по продуктам де­ ления (в зависимости от степени герметичности твэлов).

Температура поверхности горящего натрия достигает 800—900° С, в связи с чем горение натрия происходит в газовой фазе (температура его кипения около 883°С). Данные по переходу в аэрозольное состояние важней­ ших продуктов деления — цезия, рубидия, бария, строн­ ция, теллура, а также Nal приведены в работе [240].

При испарении 25—75% натрия при 900° К доля пе­ решедшего в воздух стронция составляет 3—21%, ба­ рия— 0—3%, теллура — 5—20%, йода — 2,5—23,1%,

т. е. существенно меньше, чем рубидия (100%) и цезия (63—96%), поэтому наибольшая аэрозольная опасность будет связана, по-видимому, с 24Na, а также 137Cs и 134Cs (продуктом нейтронной активации 133Cs).

Как уже указывалось в гл. 2, в большинстве случаев сгорания металлов начавшаяся при высокой температуре коагуляция может продолжаться и в процессе постепен­ ного охлаждения системы, так что в составе образовав­ шегося аэрозоля могут присутствовать как плотные слипшиеся или рекристаллизовавшиеся «первичные» агрегаты, так и рыхлые агрегаты. Существенными фак­ торами, влияющими на размеры и структуру образую­ щихся аэрозольных частиц, являются состав и давление газообразной среды, в которой происходит конденсация.

10* 147

148

саны лабораторные эксперименты по изучению концен­ траций и дисперсности аэрозолей, образуемых при раз­ брызгивании жидкого натрия. С учетом плотности натрия

высвобождающихся при пожарах в технологических помещениях [461], обнаружено, что с увеличением ко­ личества аэрозоля, введенного в камеру, наблюдается образование более крупных частиц. Авторам удалось установить приближенное соотношение rm=2C°’4, где С — концентрация, г/м3, гт— массовый медианный диа­ метр, мкм.

Подробное экспериментальное изучение характери­ стик аэрозолей, образующихся при сгорании натрия, плутония и его сплавов, проведено авторами рабо­ ты [462]. Показано, что во всех случаях счетный меди­ анный диаметр частиц оказался меньше 0,1 мкм, а мас­

аэрозольных частиц плутония и содержанием кислорода. Существенно, что размеры частиц, образующихся в ре­ зультате окисления плутония, несколько ниже, чем раз­ меры частиц от окисления сплава плутоний — кобальт — церий. Отмечено образование крупных агрегатов в виде цепочек при окислении плутония, стабилизированного в б-фазе.

Эксперименты с испарением в воздушной атмосфере двуокиси урана, выполненные в другом исследова­ нии [463], показывают, что агрегаты, образующиеся при испарении в электрической дуге двуокиси урана, со­ стоят из длинных цепочек, содержащих десятки и сотни мельчайших частиц. Эффективный стоксовый радиус частиц rs (мкм) оказался связанным с начальной кон­ центрацией С (мкг/см3) соотношением rs= 0,8 С0’3.

В опытах концентрация С изменялась в диапазоне от 0,006 до 0,2 мкг/см3. При совместном испарении U 02 и Na20 оба окисла, конденсируясь, образуют сложные агрегаты в форме длинных, извилистых цепочек, содер­ жащих более крупные сферические частицы Na20 и ме­ нее крупные бусиноподобные частицы U 02. Аналогичная картина наблюдается и при совместном испарении Ри02

и натрия (рис. 5.3) [458].

149