Файл: Герасимов В.В. Материалы ядерной техники учеб. пособие.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 11.04.2024

Просмотров: 212

Скачиваний: 1

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

204

Г л. 7. Ядерно-горю чие материалы

ного при облучении сплава. Уран-плутониевые сплавы радиадионно нестойки вследствие радиационного роста и газового распухания. Термическая обработка позволяет избежать радиа­ ционного роста, но создаваемое приэтом крупное зерно приво­ дит к появлению излишне шероховатой поверхности металла после облучения. Радиационная стойкость уран-плутониевых сплавов (до 10—15% Pu) повышается при дополнительном леги­ ровании их молибденом в количестве 28 ат. %. Радиационная стойкость сплавов систем Th—Pu выше, чем у сплавов U—Pu.

Удовлетворительную радиационную стойкость показали спла­ вы алюминия с 0,5—20% Pu. Эти сплавы имеют хорошие литей­ ные качества и поддаются механической обработке. Структура сплавов с большим содержанием плутония двухфазная и пред­ ставляет собой отдельные зерна хрупкого интерметаллида РиАЦ, диспергированного в пластичной алюминиевой матрице. Проб­ лема радиационной стойкости снимается в случае применения жидкометаллического горючего на основе плутония. Однако в этом случае появляется проблема выбора конструкционных ма­ териалов, совместимых с ядерным горючим. Наименьшую ско­ рость растворения в жидком уране по сравнению с другими ту­ гоплавкими металлами имеют вольфрам и тантал. Возможно, они будут совместимы с плутонием и его сплавами при высокой температуре, и длительной экспозиции.

§

7. 8

Т о р и й

и е г о с п л а в ы

Ф и з и ч е с к и е с в о й с т в а . Торий — радиоактивный химический элемент семейства актиноидов с порядковым номером 90. В про­ тивоположность урану и плутонию торий сам по себе не является делящимся (расщепляющимся) материалом. При облучении природного тория тепловыми нейтронами образуется уран-233, который можно извлечь и использовать как расщепляющийся

материал.

Торий мягкий серебристый металл. Низкотемпературная a -модификация тория с гранецентрированной кубической решет­ кой при температуре 1400° переходит в ß-модификацию с объем­ ноцентрированной кубической решеткой. Температура плавления тория 1695°; плотность 11,71 г/см3\ коэффициент теплового рас­

ширения

,в интервале ■температуры

30—600°

составляет

12-ICH град~хг Природный тории со'стоит из практически чистого

изотопа

с массовым числом 232. Кроме этого изотопа известны

еще пять природных и семь искусственных изотопов тория.

. М е х а н

и ч е с к и е х а р а к т е р и с т и к и .

Чистый

торий

пластичен и

легко дефопмируется в холодном

состоянии. Сравнительно не­


§ 7,9. Керамическое и дисперсионное яд . горючее

205

большие загрязнения существенно сказываются на механических Свойствах тория. В зависимости от способа получения варьиру­ ются и предел прочности 14—22 кГ/мм2, предел текучести 8— 13 кГ/мм2, относительное удлинение 20—50%. Примеси боль­ шинства элементов, особенно углерода, заметно упрочняют то­ рий, а примеси кислорода и азота почти не влияют на механиче­ ские характеристики тория. Прочность тория быстро падает с ростом температуры.

Коррозионная стойкость. Торий более коррозионностоек, чем уран и плутоний. Поверхность его на свежем срезе остается неокисленной длительное время. С увеличением температуры скорость окисления тория на воздухе возрастает. При темпера­ туре до 850° окисление идет по линейному закону с образова­ нием двуокиси тория. В дистиллированной воде торий стоек до 100°. На поверхности металла образуется защитная пленка. С дальнейшим повышением температуры скорость коррозии то­ рия в воде резко возрастает. Легирование титаном, цирконием, бериллием повышает стойкость тория.

Радиационная стойкость. В жидкометаллических теплоноси­ телях торий стоек. Загрязнение ■жидких металлов кислородом снижает его стойкость. Металлический торий не претерпевает аллотропических превращений до температуры 1400°, имеет изотропную гранецентрированную кубическую решетку. В связи с этим не следует ожидать размерной нестабильности и анизо­ тропных свойств при облучении, характерных для урана. Так, после облучения интегральным потоком ІО21 нейтрон/см2 диа­ метр, ториевых блоков увеличился на 0,02%. Сплавы тория с ура­ ном радиационностойки, хорошо сопротивляются газовому рас­

пуханию. Хорошую размерную

стабильность

при облучении

показали и сплавы тория, легированные плутонием.

§ 7.

9

 

К е р а м и ч е с к о е и д и с п е р с и о н н о е я д е р н о е

г о р ю ч е е

Соединения урана, плутония, тория с неметаллами (кисло­ родом, углеродом, аз.отом и др.), имеющие высокую температуру плавления, значительную плотность горючего материала, низкое сечение захвата, стойкость в условиях облучения, обычно объ­ единяют в одну группу — керамическое ядерное горючее. Кера­ мическое ядерное горючее находит все более широкое примене­ ние, особенно для высокотемпературных реакторов. Применяе­ мые материалы можно разбить на три основные группы. Первая группа включает керамику на основе окислов урана, тория, плу­ тония или их смеси. Применяют также смеси окислов делящихся и неделящихся материалов. Ко второй группе относятся неокис-


206

Г л. 7. Я дерно-горю чие материалы

ные керамические

материалы: карбиды, нитриды, сульфиды,

фосфиды и другие соединения урана, плутония, тория, их смеси, а также смеси их с другими соединениями, не содержащими делящихся изотопов. К третьей группе относят керамические материалы, диспергированные в графитовой или иной матрице. Дисперсной фазой (ядерным горючим) может быть любое соеди­ нение урана, плутония, тория или их смеси.

Двуокись урана. Из окисных материалов самое широкое ис­ пользование нашла двуокись урана. Двуокись урана имеет гра­ нецентрированную кубическую решетку типа решетки фтори­ стого кальция (флюорита). Параметры решетки и ряд других свойств двуокиси урана приведены в табл. 7.5. Следует заме­ тить, что температура плавления двуокиси урана зависит от ее стехиометрического состава. Коэффициент теплового расшире­ ния двуокиси урана в интервале температуры 26—1000° состав­ ляет 10,52-10-6 град~1.

Существенным недостатком двуокиси урана является ее низ­ кая теплопроводность, составляющая для 600 и 1000° 0,008 и 0,006 кал!(см-сек-град). Последнее обстоятельство обусловли­ вает при эксплуатации высокие температурные градиенты по сечению и может явиться причиной растрескивания и даже рас­ плавления. Во избежание этого изделия из двуокиси урана обыч­ но стремятся делать возможно меньшей толщины. Механические свойства двуокиси урана зависят от метода изготовления и тем­ пературы испытаний. Сопротивление разрушению при комнат­ ной температуре значительно ниже, чем при высокой темпера­ туре. Двуокись урана стехиометрического состава, хрупкая при 1000°, становится пластичнее при 1600°. Компактная ІЮг.об не­ стехиометрического состава пластически деформируется при 800°. Прочность двуокиси урана на сжатие составляет 42—

98 кГ/мм2.

Совместимость. Одной из важных характеристик ядерного горючего является совместимость с материалом оболочек. Дан­ ные по совместимости двуокиси урана с различными материа­

лами приведены в табл. 7.6.

Двуокись урана не реагирует с водой при 300°. При темпера­ туре 500° и давлении 2100 кГ/см2 в воде, растворяется 0,005% двуокиси урана. В соляной кислоте и щелочи двуокись урана не растворяется, но реагирует с царской водкой, азотной и плави­ ковой кислотами. Двуокись урана при комнатной температуре окисляется слабо. При величине зерна меньше 0,5 мкм двуокись пирофорна. При нагреве на воздухе двуокись урана поглощает кислород тем интенсивнее, чем выше температура.

Радиационная стойкость. Для ядерного горючего существен­ ным является изменение его свойств и размеров при облучении. Двуокись урана допускает высокие степени выгорания без за-

I


Т а б л и ц а

7 .5

Сравнительные характеристики некоторых соединений урана, плутония и тория

С оеди н ени е

Тнп кристаллической

П арам етры ,

о

 

решетки

А

 

*

а=5,4704

и о 2

Кубическая, типа

 

CaF2

 

и 3о 8

Орторомбическая

а=6,7198

 

 

0=3,983

 

 

с = 4 ,1462

Теоретическаяг/см3плотность,

С°ауратерпемТ плавления,

 

*c5“

деления

деления)сечение}(включаяенияпоглощ

 

 

С о д е р ж а ­

барн

 

 

ние

и ,

С ечен и е,

 

 

(P u ,

Th)

 

 

 

 

vO

С

 

 

 

 

и

 

 

 

 

и

 

 

 

10,97

2880

m

9,68

1,40

2,56

8 8 ,2

8,38

2500

84,8

7,11

1,16

2 ,1 1

Ри02

Th02

ис

ис 2

Кубическая,

типа

а=5,39

11,46

2240

8 8 ,0

10,11

240

339

CaF2

 

 

 

 

 

 

 

 

То же

 

а = 5,5597

9,82

3300

87,8

8,62

2,31

Кубическая,

типа

а=4,9610

13,63

2370

95,2

13,00

2 ,1 0

3,85

NaCl

 

 

 

 

 

 

 

 

a-UC2 (до

1827° С)

а=3,524

1 1 ,6 8

2470

90,8

10,60

1,39

2,54

тетрагональная,

с=5,999

 

 

 

 

 

 

типа СаС2

ß-UC2 (>1827° С)

а=5,45

— —

— — —

кубическая, типа

 

 

CaF2

РиС

Кубическая,

типа

 

NaCl

 

ThC

То же

 

ThCa

Моноклинная

 

UN

Кубическая,

типа

 

NaCl

 

PuN

То же

 

US

То же

 

II

СО о-ѵ)

а=5,338

а=6,53

6=4,24

с=6,56

а=1040

а=4,8891

а=4,905

J а=5,4905

13,60

1850

95,0

12,91

358

505

10,64

2625

95,1

10,11

3,51

9,3

2655

90,8

8,45

2,36

 

14,32

2850

94,4

13,50

2 ,1 0

4,79

14,23

94,5

13,92

366

517

10,87

2450J 8 8 ,1

9,60

2 ,1 0

4,14

Р И м е ч а н и е .

П ри расчете сечений для

соединений

уран а за основу

б о ал н сь

ветствую щ не значения

сечений природного у р а н

а .

^

"


208 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы

 

 

 

 

 

Т а б л и ц а

7.6

Совместимость компактной U02 с различными материалами

 

М атери ал

Т ем п ер а­

 

Примечание

 

 

т у р а , ЬС

 

 

 

AI

~500

Относительно

медленное

взаимодействие

Be

600

с образованием UAl2 и ІЗА13

 

Реакция с образованием

интерметаллида

Zr

600

Медленная

реакция,

цирконии охрупчи­

Нержавеющая сталь

1400

вается

 

 

 

 

 

Нет взаимодействия

 

 

 

N4

<1400

Слабо реагирует

 

 

 

Si

<1900

При температуре 1900—2100° С образуется

SiOo

<1600

USi3

 

 

 

 

 

Нет взаимодействия

 

 

 

А Ш 3, MgO, BeO

<1800

То же

 

 

 

1200°жС;

быстрая

С (в виде порошка тон­

1300

Медленная реакция при

кого помола)

 

реакция при 1800°С

 

 

Nb, Та, Mo

1200

В течение

1000 ч никакой реакции не на­

W

 

блюдается

 

 

 

 

2000

Нет взаимодействия

стехиометрического

H

~2880

Восстанавливается до

 

 

состава

U 02

при

Т

>600° С,

других

Вода (обезгажеиная) с

340

реакций не происходит

дней

 

Устойчива в течение 300

 

нейтральным или повы­

 

 

 

 

 

 

 

шенным pH

400

То [же

 

 

 

 

 

Пар

 

 

 

 

 

СО,

900

Хорошая стойкость

 

 

 

Na, Na—К

600

Хорошая стойкость высокоплотиой U 02

метного распухания и нарушения геометрических размеров твэлов. Так, при выгорании до 15,5 ат.% увеличение объема не превышало 8%. Верхняя граница распухания при выгорании до 9 ат.% составляет 0,33% на 1 ат.% выгорания и не зависит от температуры в интервале 760—1980°. При выгорании более 9 ат.% распухание интенсифицируется и изменение объема со­ ставляет в среднем 0,7%. на 1 ат.% выгорания. Снижение плот­ ности двуокиси урана до 81% теоретической уменьшает рас­ пухание. Однако приведенные величины распухания невелики, они существенно меньше, чем в случае металлических сплавов; урана, и легко могут быть учтены при конструировании твэлов. Если при облучении температура в центре превышает температуру плавления двуокиси урана, объемное расширение сущест­ венно возрастает. При расплавлении более 70% поперечного се­ чения стержня двуокиси урана распухание достигает 5—7% на 1% выгорания. Распухание двуокиси урана связывают с обра­ зованием газообразных продуктов деления. Часть газообразных продуктов деления удерживается в двуокиси, а часть выделяется