Файл: Герасимов В.В. Материалы ядерной техники учеб. пособие.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 11.04.2024

Просмотров: 208

Скачиваний: 1

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

§ 7.9. Керамическое и дисперсионное яд. горючее

209

в зазоры между сердечником и оболочкой или в специально пре­ дусмотренные для сбора газов объемы внутри твэлов. Газовыделение в зазоры повышает внутреннее давление и создает опас­ ность разрушения оболочки. Кроме того, изменяется состав газа в зазорах. Часто при изготовлении зазоры заполняют ге­ лием, имеющим лучший коэффициент теплопроводности по срав-

Рис. л10. Характер растрескивания таблеток двуокиси урана.

пению с воздухом и аргоном. При газовыделении в зазоры ухуд­ шается теплопередача между топливом и оболочкой и повы­ шается температура горючего.

.При облучении снижается и без того малая теплопроводность двуокиси урана. Низкая теплопроводность и обусловленные ею высокие термические напряжения вследствие большого градиен­ та температуры могут вызвать растрескивание двуокиси урана. Растрескивание, как правило, происходит в радиальном направ­ лении (рис. 7.10) и может сопровождаться разрушением табле­ ток двуокиси урана. Облучение часто сопровождается измене­ нием структуры двуокиси, образованием столбчатых кристаллов, охватывающих до 70% всей поперечной площади сечения табле­


2 І0 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы

ток. Отклонение от стехиометрии чистого состава интенсифици­ рует рост зерна в двуокиси урана.

В центре

цилиндрических таблеток двуокиси урана в зоне

наивысшей

температуры при облучении

образуется полость

(рис. 7.11).

При увеличении температуры

в центре до темпера-

Рнс. 7.11. Столбчатые кристаллы и центральный канал в облученной двуокиси урана.

туры плавления образование полости облегчается. При облуче­ нии свободно засыпанной или уплотненной в оболочке (но неспе­ ченной) двуокиси урана происходит интенсивное спекание частиц при температуре ~900°.

В случае нарушения сплошности оболочек твэлов вода во время остановки реактора или при работе на малой мощности попадает в поры двуокиси урана. При достижении рабочей тем­ пературы происходит испарение воды, повышение давления в порах и разрушение двуокиси. Аналогичный эффект наблюдается и в случае жидкометаллического теплоносителя.

§ 7.9. Керамическое и дисперсионное яд. горючее

211

Технология изготовления изделий из двуокиси урана. Ком­ пактная двуокись урана получается холодным прессованием с последующим спеканием для повышения плотности и прочности либо набивкой порошка двуокиси в оболочку твэла с последую­ щим уплотнением. При прессовании в качестве связующего ком­ понента используют парафин, полиэтиленгликоль и другие орга­ нические соединения. Удаление связующих компонентов произ­ водится нагревом после прессования перед спеканием. Спекание производится в атмосфере водорода. Наивысшая плотность изде­ лия достигается при температуре спекания 1700°. В порошкооб­ разной двуокиси урана необходимо ограничить содержание уг­ лерода, вредно сказывающегося на процессе производства изделий и на их стабильности в условиях эксплуатации. Уплот­ нение порошка двуокиси в оболочке твэла осуществляют мето­ дом вибрации, прессованием или совместным выдавливанием с оболочкой. Отсутствие спекания в уплотненной двуокиси сни­ жает коэффициент теплопередачи, сопротивление коррозии и распуханию.

З а к и с ь - о к и с ь у р а н а . IbOs по сравнению с двуокисью урана имеет ограниченное применение. Она применяется в твэлах дис­ персионного типа, в частности в смеси с алюминием, в контакте с которым двуокись урана термодинамически неустойчива.

Д в у о к и с ь п л

у т о н и я . В виде твердого

раствора с двуокисью

урана двуокись

плутония применяют для

изготовления твэлов

реакторов на быстрых нейтронах с расширенным воспроизвод­ ством. Некоторые физические свойства двуокиси плутония представлены в табл. 7.5. Коэффициент линейного расширения двуокиси плутония сравним с коэффициентом теплового расши­ рения двуокиси урана. Сведения о совместимости двуокиси плу­ тония с другими материалами представлены в табл. 7.7. Дву­ окись плутония трудно растворима в большинстве сред. Наибо­ лее эффективно растворяют двуокись плутония фосфорная, азотная и плавиковая кислоты. Компактные изделия из двуокиси плутония изготавливают способами, описанными для двуокиси урана. Радиационная стойкость двуокиси плутония близка к

стойкости двуокиси урана.

 

 

 

 

Д

в

у о к и с ь т

о р и я . Во многом сходна с двуокисью урана дву­

окись

тория. Она имеет высокую

температуру плавления

(см.

табл.

7.5) и не окисляется на воздухе. Двуокись тория — хруп­

кий

материал.

Предел

прочности

ее

на

сжатие при

20°

2,45

кГ/мм2. Спеченная

двуокись тория

не

взаимодействует с

углекислым газом и устойчива в воде до температуры 300°. Теп­ лопроводность двуокиси тория незначительна и уменьшается с увеличением температуры, приближаясь к теплопроводности двуокиси урана. Горючее в виде смеси двуокисей урана и тория имеет большое значение для реакторов с уран-ториевым циклом.


212 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы

 

 

 

 

 

 

Т а б л и ц а

7.7

 

Совместимость Ри02 с различными материалами

 

 

■ М атериал

Т ем п ер атур а,

 

 

Примечание

 

 

 

°С

 

 

 

 

 

Th

800

Частично восстанавливается до

Ри20 3.

 

 

 

При 1000° С частичное восстановление

до металла-

и

800

веского Pu, образующего

твердый

раствор

с Th

Частичное восстановление до

Ри„03

 

 

Zr

1160

Взаимодействия

нет;

частичное

восстановление до

Fe

1300

Ри„03

 

 

 

 

 

 

То же

нет

 

 

 

 

 

Al

600

Взаимодействия

 

 

 

 

 

Mg

500

 

 

 

 

2

 

 

 

 

Частично восстанавливается до Ри 0 3.

 

 

 

При 600° С признаки

восстановления

до металличе­

 

 

ского Pu

 

 

 

 

 

 

С1000 Частично восстанавливается до Ри20 3; при 1200° С

медленное образование монокарбида PuC; при 1850° С образование PuC и Ри2С3

Спекание смеси этих окислов можно проводить на воздухе. По­ ведение твердого раствора двуокиси тория и двуокиси урана при облучении сходно с поведением двуокиси урана.

Неокисные топливные материалы. В качестве ядерного горю­ чего могут использоваться карбиды делящихся материалов.

Монокарбид урана. UC считают одним из перспективных ядерных материалов в связи с высоким содержанием горючего (на 25—30% больше, чем в Двуокиси урана) и повышенной теп­ лопроводностью (в-8—10 раз больше, чем у двуокиси урана). Использование монокарбида урана позволяет при сохранении загрузки активной зоны увеличивать тепловыделение, снижать газовыделение и температуру в центре твэла. Изотропная куби­ ческая структура монокарбида обеспечивает его хорошую ра­ диационную стойкость при высокой температуре и большом вы­ горании.

Ряд свойств монокарбида урана и других карбидов деля­ щихся материалов представлен в табл. 7.5, Коэффициент линей­ ного расширёния монокарбида урана при температуре от 20 до 500° равен 11,6-10_6 град-1. Монокарбид стехиометрического со­ става медленно растворяется в концентрированных кислотах и быстро — в разбавленных. На воздухе он пирофорен при темпе­ ратуре выше 300°. В углекислом газе окисляется при 500° до закись-окиси урана. Монокарбид с большой скоростью реагирует с водой при температуре 20—60°; в органических теплоносите­ лях нестоек при высокой температуре и инертен к расплавам натрия и калия. В табл. 7.8 представлены данные по совмести­ мости монокарбида урана с различными 'материалами.


§ 7.9. Керам ическое и дисперсионное яд . горючее

213

 

 

 

 

 

Т а б л и ц а 7.8

М а тер и ал

Совместимость UC с различными материалами

 

 

 

Т ем п ер ат ур а,

 

П рим ечание

 

 

 

А1

500

Реакция с образованием UA13 и UA14

Be

600 '

Реакция с образованием UBe13

 

 

 

Cu

1000

Нет взаимодействия в течение 24 ч

 

Zr

800

Нет взаимодействия;

при 1000° С

 

быстрая реакция

Нержавею­

900

с образованием ZrC -j- U

 

 

 

Нет взаимодействия

в течение 100 ч; при 970° С—

щая сталь

 

в течение

6000 ч.

Небольшое

взаимодействие с

Nb

 

монокарбидом сверхстехиометрического. состава

1100

Нет взаимодействия

в

течение

100 ч; при более

 

 

высокой

температуре

(>1200° С)

взаимодействие

Nb—1 % Zr

 

с образованием карбида ниобия

 

и карбида урана

1000

Нет взаимодействия

 

 

 

 

 

Mo

< 1 0 0 0

Совместим;

при температуре >1200° С взаимодейст­

w

1800

вие с образованием Мо2С и урана

 

Нет взаимодействия в течение 838

 

ч

 

Re

1850

Простая эвтектика;

Re

не образует карбидов* по­

C

 

этому не должен взаимодействовать

1200

Взаимодействие с образованием UC

2

и U C

 

 

 

 

 

2 3

Дикарбид урана UC2 имеет меньшую плотность поурану, чем монокарбид, и претерпевает аллотропическое прейращение при температуре 1830°. Стойкость дикарбида на воздухе и в углекислом газе близка к стойкости монокарбида. Взаимодейст­ вие дикарбида с большинством конструкционных материалов начинается при' температуре более высокой, чем монокарбида. Теплопроводность дикарбида близка к теплопроводности моно­ карбида и возрастает с увеличением температуры.

Теплопроводность монокарбида плутония значительно ниже, чем монокарбида урана (см. табл.' 7.5). Более высокуютепло­ проводность имеет твердый раствор (U, Pu)С. Этот карбид инер­ тен к натрию и калию и совместим со сплавом Z r— 1% Nb до

температуры 600°, стоек при облучении.

азотом

(UN,

. Нитриды урана. Из трех соединений урана с

U2 N3 , UN2) наибольший интерес для

использования в качестве

ядерңого горючего представляет

мононитрид

урана

(см.

табл. 7.5). Совместимость мононитрида урана со многими мате­ риалами выше, чем монокарбида урана. Мононитрид имеет до­ статочно высокую теплопроводность. Хорошо сопротивляется деформации при высокой температуре, обладает высокой радиа­ ционной стойкостью. Мононйтрид урана стоек в деаэрированной воде до 250°, в щелочных металлах до 800°, в органических теп­ лоносителях до 350°. С алюминием, сплавами циркония и нержа­


214

Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы

веющей сталью мононитрид урана совместим соответственно до температуры 400, 600 и 1300°. При нагревании до температуры выше 1700° мононитрид разлагается. Повышение давления азота замедляет этот процесс. Так, при давлении азота ІО-4 ат темпе­ ратура разложения мононитрида урана 2080°. Для полного предотвращения разложения вплоть до температуры плавления давление азота должно быть увеличено до 2,5 ат.

Монофосфид урана и сульфиды урана и тория имеют высо­ кую температуру плавления, сравнительно стабильны при высо­ кой температуре, совместимы при высокой температуре со мно­ гими материалами и достаточно стойки во многих теплоносите­ лях. Все эти обстоятельства делают эти соединения перспектив­ ными с точки зрения использования их в качестве ядерного го­ рючего.

Д и с п е р с и о н н о е я д е р н о е г о р ю ч е е . В дисперсионном ядерном горючем топливная фаза дисперсно распределена в неактивной матрице. Каждую частицу ядерного горючего можно рассматри­ вать как микроэлемент, в котором роль оболочки выполняет матрица. В качестве диспергированного горючего могут быть использованы керамические материалы, высокая температура плавления и стойкость при облучении которых сочетаются с прочностью, пластичностью и высокой теплопроводностью мат­ рицы. Процессы деления и возникающие при этом радиацион­ ные повреждения сосредоточиваются в топливной части, диспер­ гированной в матрице. Сама же матрица будет находиться в ос­ новном только под действием нейтронов, радиационные повреж­ дения от которых не столь велики, как от действия осколков деления. Однако часть матрицы, соприкасающаяся с ядерным горючим, также будет повреждена осколками деления. Глубина зоны повреждения не зависит от размера диспергированных ча­ стиц и равна длине пробега осколков деления в матрице. Для прочности дисперсной системы большое значение имеет соотно­ шение размеров поврежденной и неповрежденной частей мат­ рицы. При постоянном соотношении топливной части и матрицы размер диспергированных частиц может быть различен. Чем мельче зерна топливных частиц, тем значительнее их поверх­ ность и больше зона повреждения матрицы. В качестве матрицы используют Al, Be, Mg, Zr, Nb, W, нержавеющую сталь. В каче­ стве дисперсной топливной фазы служат различные соединения урана, интерметаллиды его с алюминием, бериллием, окислы, карбиды, нитриды урана и других делящихся материалов. Для увеличения радиационной стойкости дисперсионного горючего расстояние между диспергированными частицами должно быть больше удвоенной длины пробега осколков деления. Диспер­ сионное ядерное горючее должно быть совместимым с материа­ лом матрицы в процессе изготовления и в рабочих условиях,