Файл: Герасимов В.В. Материалы ядерной техники учеб. пособие.pdf
ВУЗ: Не указан
Категория: Не указан
Дисциплина: Не указана
Добавлен: 11.04.2024
Просмотров: 208
Скачиваний: 1
§ 7.9. Керамическое и дисперсионное яд. горючее |
209 |
в зазоры между сердечником и оболочкой или в специально пре дусмотренные для сбора газов объемы внутри твэлов. Газовыделение в зазоры повышает внутреннее давление и создает опас ность разрушения оболочки. Кроме того, изменяется состав газа в зазорах. Часто при изготовлении зазоры заполняют ге лием, имеющим лучший коэффициент теплопроводности по срав-
Рис. л10. Характер растрескивания таблеток двуокиси урана.
пению с воздухом и аргоном. При газовыделении в зазоры ухуд шается теплопередача между топливом и оболочкой и повы шается температура горючего.
.При облучении снижается и без того малая теплопроводность двуокиси урана. Низкая теплопроводность и обусловленные ею высокие термические напряжения вследствие большого градиен та температуры могут вызвать растрескивание двуокиси урана. Растрескивание, как правило, происходит в радиальном направ лении (рис. 7.10) и может сопровождаться разрушением табле ток двуокиси урана. Облучение часто сопровождается измене нием структуры двуокиси, образованием столбчатых кристаллов, охватывающих до 70% всей поперечной площади сечения табле
2 І0 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы
ток. Отклонение от стехиометрии чистого состава интенсифици рует рост зерна в двуокиси урана.
В центре |
цилиндрических таблеток двуокиси урана в зоне |
|
наивысшей |
температуры при облучении |
образуется полость |
(рис. 7.11). |
При увеличении температуры |
в центре до темпера- |
Рнс. 7.11. Столбчатые кристаллы и центральный канал в облученной двуокиси урана.
туры плавления образование полости облегчается. При облуче нии свободно засыпанной или уплотненной в оболочке (но неспе ченной) двуокиси урана происходит интенсивное спекание частиц при температуре ~900°.
В случае нарушения сплошности оболочек твэлов вода во время остановки реактора или при работе на малой мощности попадает в поры двуокиси урана. При достижении рабочей тем пературы происходит испарение воды, повышение давления в порах и разрушение двуокиси. Аналогичный эффект наблюдается и в случае жидкометаллического теплоносителя.
§ 7.9. Керамическое и дисперсионное яд. горючее |
211 |
Технология изготовления изделий из двуокиси урана. Ком пактная двуокись урана получается холодным прессованием с последующим спеканием для повышения плотности и прочности либо набивкой порошка двуокиси в оболочку твэла с последую щим уплотнением. При прессовании в качестве связующего ком понента используют парафин, полиэтиленгликоль и другие орга нические соединения. Удаление связующих компонентов произ водится нагревом после прессования перед спеканием. Спекание производится в атмосфере водорода. Наивысшая плотность изде лия достигается при температуре спекания 1700°. В порошкооб разной двуокиси урана необходимо ограничить содержание уг лерода, вредно сказывающегося на процессе производства изделий и на их стабильности в условиях эксплуатации. Уплот нение порошка двуокиси в оболочке твэла осуществляют мето дом вибрации, прессованием или совместным выдавливанием с оболочкой. Отсутствие спекания в уплотненной двуокиси сни жает коэффициент теплопередачи, сопротивление коррозии и распуханию.
З а к и с ь - о к и с ь у р а н а . IbOs по сравнению с двуокисью урана имеет ограниченное применение. Она применяется в твэлах дис персионного типа, в частности в смеси с алюминием, в контакте с которым двуокись урана термодинамически неустойчива.
Д в у о к и с ь п л |
у т о н и я . В виде твердого |
раствора с двуокисью |
урана двуокись |
плутония применяют для |
изготовления твэлов |
реакторов на быстрых нейтронах с расширенным воспроизвод ством. Некоторые физические свойства двуокиси плутония представлены в табл. 7.5. Коэффициент линейного расширения двуокиси плутония сравним с коэффициентом теплового расши рения двуокиси урана. Сведения о совместимости двуокиси плу тония с другими материалами представлены в табл. 7.7. Дву окись плутония трудно растворима в большинстве сред. Наибо лее эффективно растворяют двуокись плутония фосфорная, азотная и плавиковая кислоты. Компактные изделия из двуокиси плутония изготавливают способами, описанными для двуокиси урана. Радиационная стойкость двуокиси плутония близка к
стойкости двуокиси урана. |
|
|
|
|
||||
Д |
в |
у о к и с ь т |
о р и я . Во многом сходна с двуокисью урана дву |
|||||
окись |
тория. Она имеет высокую |
температуру плавления |
(см. |
|||||
табл. |
7.5) и не окисляется на воздухе. Двуокись тория — хруп |
|||||||
кий |
материал. |
Предел |
прочности |
ее |
на |
сжатие при |
20° |
|
2,45 |
кГ/мм2. Спеченная |
двуокись тория |
не |
взаимодействует с |
углекислым газом и устойчива в воде до температуры 300°. Теп лопроводность двуокиси тория незначительна и уменьшается с увеличением температуры, приближаясь к теплопроводности двуокиси урана. Горючее в виде смеси двуокисей урана и тория имеет большое значение для реакторов с уран-ториевым циклом.
212 Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы
|
|
|
|
|
|
Т а б л и ц а |
7.7 |
|
|
Совместимость Ри02 с различными материалами |
|
|
|||||
■ М атериал |
Т ем п ер атур а, |
|
|
Примечание |
|
|
|
|
°С |
|
|
|
|
|
|||
Th |
800 |
Частично восстанавливается до |
Ри20 3. |
|
||||
|
|
При 1000° С частичное восстановление |
до металла- |
|||||
и |
800 |
веского Pu, образующего |
твердый |
раствор |
с Th |
|||
Частичное восстановление до |
Ри„03 |
|
|
|||||
Zr |
1160 |
Взаимодействия |
нет; |
частичное |
восстановление до |
|||
Fe |
1300 |
Ри„03 |
|
|
|
|
|
|
То же |
нет |
|
|
|
|
|
||
Al |
600 |
Взаимодействия |
|
|
|
|
|
|
Mg |
500 |
|
|
|
|
2 |
|
|
|
|
Частично восстанавливается до Ри 0 3. |
|
|||||
|
|
При 600° С признаки |
восстановления |
до металличе |
||||
|
|
ского Pu |
|
|
|
|
|
|
С1000 Частично восстанавливается до Ри20 3; при 1200° С
медленное образование монокарбида PuC; при 1850° С образование PuC и Ри2С3
Спекание смеси этих окислов можно проводить на воздухе. По ведение твердого раствора двуокиси тория и двуокиси урана при облучении сходно с поведением двуокиси урана.
Неокисные топливные материалы. В качестве ядерного горю чего могут использоваться карбиды делящихся материалов.
Монокарбид урана. UC считают одним из перспективных ядерных материалов в связи с высоким содержанием горючего (на 25—30% больше, чем в Двуокиси урана) и повышенной теп лопроводностью (в-8—10 раз больше, чем у двуокиси урана). Использование монокарбида урана позволяет при сохранении загрузки активной зоны увеличивать тепловыделение, снижать газовыделение и температуру в центре твэла. Изотропная куби ческая структура монокарбида обеспечивает его хорошую ра диационную стойкость при высокой температуре и большом вы горании.
Ряд свойств монокарбида урана и других карбидов деля щихся материалов представлен в табл. 7.5, Коэффициент линей ного расширёния монокарбида урана при температуре от 20 до 500° равен 11,6-10_6 град-1. Монокарбид стехиометрического со става медленно растворяется в концентрированных кислотах и быстро — в разбавленных. На воздухе он пирофорен при темпе ратуре выше 300°. В углекислом газе окисляется при 500° до закись-окиси урана. Монокарбид с большой скоростью реагирует с водой при температуре 20—60°; в органических теплоносите лях нестоек при высокой температуре и инертен к расплавам натрия и калия. В табл. 7.8 представлены данные по совмести мости монокарбида урана с различными 'материалами.
§ 7.9. Керам ическое и дисперсионное яд . горючее |
213 |
|
|
|
|
|
Т а б л и ц а 7.8 |
|||
М а тер и ал |
Совместимость UC с различными материалами |
|
|
|
||||
Т ем п ер ат ур а, |
|
П рим ечание |
|
|
|
|||
А1 |
500 |
Реакция с образованием UA13 и UA14 |
||||||
Be |
600 ' |
Реакция с образованием UBe13 |
|
|
|
|||
Cu |
1000 |
Нет взаимодействия в течение 24 ч |
|
|||||
Zr |
800 |
Нет взаимодействия; |
при 1000° С |
|
быстрая реакция |
|||
Нержавею |
900 |
с образованием ZrC -j- U |
|
|
|
|||
Нет взаимодействия |
в течение 100 ч; при 970° С— |
|||||||
щая сталь |
|
в течение |
6000 ч. |
Небольшое |
взаимодействие с |
|||
Nb |
|
монокарбидом сверхстехиометрического. состава |
||||||
1100 |
Нет взаимодействия |
в |
течение |
100 ч; при более |
||||
|
|
высокой |
температуре |
(>1200° С) |
взаимодействие |
|||
Nb—1 % Zr |
|
с образованием карбида ниобия |
|
и карбида урана |
||||
1000 |
Нет взаимодействия |
|
|
|
|
|
||
Mo |
< 1 0 0 0 |
Совместим; |
при температуре >1200° С взаимодейст |
|||||
w |
1800 |
вие с образованием Мо2С и урана |
|
|||||
Нет взаимодействия в течение 838 |
|
ч |
|
|||||
Re |
1850 |
Простая эвтектика; |
Re |
не образует карбидов* по |
||||
C |
|
этому не должен взаимодействовать |
||||||
1200 |
Взаимодействие с образованием UC |
2 |
и U C |
|||||
|
|
|
|
|
2 3 |
Дикарбид урана UC2 имеет меньшую плотность поурану, чем монокарбид, и претерпевает аллотропическое прейращение при температуре 1830°. Стойкость дикарбида на воздухе и в углекислом газе близка к стойкости монокарбида. Взаимодейст вие дикарбида с большинством конструкционных материалов начинается при' температуре более высокой, чем монокарбида. Теплопроводность дикарбида близка к теплопроводности моно карбида и возрастает с увеличением температуры.
Теплопроводность монокарбида плутония значительно ниже, чем монокарбида урана (см. табл.' 7.5). Более высокуютепло проводность имеет твердый раствор (U, Pu)С. Этот карбид инер тен к натрию и калию и совместим со сплавом Z r— 1% Nb до
температуры 600°, стоек при облучении. |
азотом |
(UN, |
|
. Нитриды урана. Из трех соединений урана с |
|||
U2 N3 , UN2) наибольший интерес для |
использования в качестве |
||
ядерңого горючего представляет |
мононитрид |
урана |
(см. |
табл. 7.5). Совместимость мононитрида урана со многими мате риалами выше, чем монокарбида урана. Мононитрид имеет до статочно высокую теплопроводность. Хорошо сопротивляется деформации при высокой температуре, обладает высокой радиа ционной стойкостью. Мононйтрид урана стоек в деаэрированной воде до 250°, в щелочных металлах до 800°, в органических теп лоносителях до 350°. С алюминием, сплавами циркония и нержа
214 |
Г л . 7. Ядерно-горю чие материалы |
веющей сталью мононитрид урана совместим соответственно до температуры 400, 600 и 1300°. При нагревании до температуры выше 1700° мононитрид разлагается. Повышение давления азота замедляет этот процесс. Так, при давлении азота ІО-4 ат темпе ратура разложения мононитрида урана 2080°. Для полного предотвращения разложения вплоть до температуры плавления давление азота должно быть увеличено до 2,5 ат.
Монофосфид урана и сульфиды урана и тория имеют высо кую температуру плавления, сравнительно стабильны при высо кой температуре, совместимы при высокой температуре со мно гими материалами и достаточно стойки во многих теплоносите лях. Все эти обстоятельства делают эти соединения перспектив ными с точки зрения использования их в качестве ядерного го рючего.
Д и с п е р с и о н н о е я д е р н о е г о р ю ч е е . В дисперсионном ядерном горючем топливная фаза дисперсно распределена в неактивной матрице. Каждую частицу ядерного горючего можно рассматри вать как микроэлемент, в котором роль оболочки выполняет матрица. В качестве диспергированного горючего могут быть использованы керамические материалы, высокая температура плавления и стойкость при облучении которых сочетаются с прочностью, пластичностью и высокой теплопроводностью мат рицы. Процессы деления и возникающие при этом радиацион ные повреждения сосредоточиваются в топливной части, диспер гированной в матрице. Сама же матрица будет находиться в ос новном только под действием нейтронов, радиационные повреж дения от которых не столь велики, как от действия осколков деления. Однако часть матрицы, соприкасающаяся с ядерным горючим, также будет повреждена осколками деления. Глубина зоны повреждения не зависит от размера диспергированных ча стиц и равна длине пробега осколков деления в матрице. Для прочности дисперсной системы большое значение имеет соотно шение размеров поврежденной и неповрежденной частей мат рицы. При постоянном соотношении топливной части и матрицы размер диспергированных частиц может быть различен. Чем мельче зерна топливных частиц, тем значительнее их поверх ность и больше зона повреждения матрицы. В качестве матрицы используют Al, Be, Mg, Zr, Nb, W, нержавеющую сталь. В каче стве дисперсной топливной фазы служат различные соединения урана, интерметаллиды его с алюминием, бериллием, окислы, карбиды, нитриды урана и других делящихся материалов. Для увеличения радиационной стойкости дисперсионного горючего расстояние между диспергированными частицами должно быть больше удвоенной длины пробега осколков деления. Диспер сионное ядерное горючее должно быть совместимым с материа лом матрицы в процессе изготовления и в рабочих условиях,