ВУЗ: Не указан
Категория: Не указан
Дисциплина: Не указана
Добавлен: 11.04.2024
Просмотров: 164
Скачиваний: 0
диоактивные вещества, попавшие на водную поверхность, рас пределяются сравнительно равномерно в толще воды до 100 м примерно в течение одних суток [55].
Вертикальный обмен в глубоких слоях, расположенных ниже слоя скачки, происходит медленно, и сведения о его темпах весьма приближенные, однако несомненно, что в морях и океа нах не существует мест с неподвижной водой, даже на глуби-
П'с.ш. |
11 "о.ш. |
150
Рис. |
36. Частный случай распределения радиоактивных продуктов взры |
ва в |
море. |
нах более 7000 м придонные слои океанических впадин неустой чивы [56]. Полагают, что полное перемешивание нижних слоев воды, залегающих на самых больших глубинах в океане, совер шается зо 100—250 лет [57]. Между другими слоями воды об мен совершается гораздо быстрее. Так, уже через 4 года после поступления продуктов ядерного взрыва в Мировой океан '9CSr был обнаружен на глубине до 1000 м.
Распространению радиоактивных веществ в нижних гори зонтах воды способствуют также и глубинные течения, зачастую имеющие иное направление, чем поверхностные. В результате всего этого распределение активности в море по вертикали не редко имеет сложный, слоистый характер.
На рис. 36 показан частный случай распространения радио активности в морской воде в вертикальном сечении, перпенди кулярном северному экваториальному течению на расстоянии 150 км западнее Бикини, после ядерного взрыва, произведенного на этом атолле. Числа у кривых характеризуют активность во ды, выраженную в числе отсчетов в 1 мин на 1 л воды [48].
Влияние физико-химических факторов. В основе процессов, влияющих на миграцию радионуклидов в воде, лежат явления седиментации и сорбции. Выявлено, что с течением времени часть радиоизотопов переходит из раствора в осадок, часть сор бируется взвешенными частицами минерального происхождения, отмирающими организмами или детритом, и все это при благоприятных гидрологических условиях перемещается в ниж-
ниє слои воды [58—60]. Достигая донных отложений, радио активные вещества адсорбируются поверхностно расположенны ми частицами грунта и особенно илистыми. Весьма активно сорбируются растворенные в водной среде радиоизотопы и на покровных тканях гидробионтов [61, 62]. Эффективность на копления радионуклидов в донных отложениях, прочность их удержания и характер распределения в водоеме хорошо иллю стрируются опытами, проведенными Е. А. Тимофеевой-Ресов ской [60]; результаты этих опытов приведены в табл. 73.
|
|
|
|
|
|
Т а б л и ц а |
73 |
|
Характер |
распределения радиоизотопов |
в водоеме, |
% найденного [60] |
|
|
|||
Изотбп |
Вода |
Грунт |
Биомасса |
Изотоп |
Вода |
Грунт |
Биомасса |
|
згр |
10 |
28 |
62 |
8 3 Z r |
4 |
77 |
|
19 |
35S |
93 |
3 |
4 |
9 5 Nb |
0 |
85 |
|
15 |
"Сг |
76 |
12 |
12 |
1 0 5 R u |
27 |
40 |
|
33 |
6 9 р е |
3 |
80 |
17 |
" 6 C d |
35 |
13 |
|
52 |
««Со |
21 |
58 |
21 |
131J |
58 |
13 |
|
29 |
6 5 Z n |
4 |
78 |
18 |
|
6 |
90 |
|
4 |
«Ge |
70 |
25 |
5 |
» 4 C e |
9 |
40 |
|
51 |
8 6 Rb |
23 |
29 |
48 |
203Hg |
8 |
22 |
|
77 |
9<>Sr |
48 |
27 |
25 |
|
|
|
|
|
siy |
0 |
92 |
8 |
Среднее |
27 |
45 |
|
28 |
Из табл. 73 видно, что характер распределения отдельных радиоизотопов между основными составляющими пресноводного водоема весьма неоднотипен. Так, средние показатели свиде тельствуют о том, что вода, занимающая по массе 85%, содер жит лишь 27% радиоизотопов, в то время как биомасса, состав ляющая 0,1%, накапливает 28% радионуклидов. В некоторых случаях процессу накопления радионуклидов донными отложе ниями способствуют бентосные организмы, которые при жизни интенсивно их инкорпорируют, а отмирая, отдают грунту [63, 64]. Так, установлено, что в озере Иссык-Куль из водной рас тительности больше всего концентрируют уран харовые водо росли, на сухое вещество которых приходится в 700—1000 раз больше урана, чем содержится его в воде озера, и в полтора раза больше, чем в подстилающих илах. В этих исследованиях была найдена прямая зависимость уровня содержания урана в донных отложениях от степени накопления его в харовых водо рослях.
Все радионуклиды по характеру поведения и распределения
вводоеме могут быть разделены на четыре группы:
1)гидротропные, остающиеся в высоких концентрациях в
воде;
2)биотропные, интенсивно поглощающиеся живыми орга низмами;
3)педотропные, накапливающиеся преимущественно в дон ных отложениях;
4)эвритропные, равномерно распределяющиеся между со ставляющими водоема [65, 66].
Характер распределения нуклидов в водоеме определяется главным образом химическим составом и активной реакцией воды, характером и прочностью связей изотопов с твердой фа зой, физико-химической формой, в которой находится соответ ствующий изотоп. Поскольку радионуклиды вступают в ионный обмен со стабильными изотопами одноименных или близких им по химическим свойствам элементов, химический состав воды и твердых фракций, в ней содержащихся, может существенно влиять на характер их распределения в водоеме. Так, обнару жено, что при увеличении в воде концентрации рубидия сорбция твердыми фазами радиоизотопа цезия заметно уменьшается. Изменение соотношения концентрации кальция между водой и твердыми фазами существенно влияет на распределение между ними радиоизотопа стронция [67]. Редкоземельные элементы хорошо сорбируются образующимися в щелочной среде гидро окисями железа, в связи с чем увеличение содержания ионов железа в воде способствует большему переходу продуктов де ления в нерастворимые фракции.
Влияние активной реакции воды на характер поведения ра диоизотопов находится в определенной зависимости и от хими ческих свойств самого изотопа. На особенность распределения цезия в водоеме величина рН не оказывает существенного влияния. Уменьшение рН воды резко ухудшает переход строн ция в твердую фазу и соответственно увеличивает его содер жание в воде [60, 67]. В водоемах со щелочной реакцией ред коземельные элементы теряют способность находиться в рас творах и выпадают на дно [68]. Наиболее интенсивно сорбируются радиоактивные продукты деления (в основном щелочноземельной и редкоземельной групп) взвешенными в во де твердыми частицами в условиях слабощелочной среды. Соли тяжелых элементов в щелочной среде образуют нерастворимые соединения, выпадающие в осадок. Эти данные позволяют объ яснить плохую всасываемость радионуклидов в кишечнике млекопитающих, где реакция среды, как правило, щелочная. Слабощелочная среда способствует образованию комплексов радионуклидов с органическими соединениями, переходящими в осадок.
Десорбция радионуклидов из донных отложений и других твердых фракций также зависит от рН среды. Обнаружено, что для стронция и цезия при нейтральной реакции десорбция не превышает 4%, при уменьшении рН десорбция возрастает и до стигает 50% и более [69]. Однако все эти зависимости имеют отношение только к растворимым в воде радионуклидам. Радио нуклиды, находящиеся в нерастворимом состоянии или вклю-
ченные в твердые фракции, в основном перемещаются в ниж ние слои под влиянием гравитации.
В среднем ежегодно на дно океана площадью 3,6-108 км2 осаждается примерно 2,7-10э т частиц диаметром 1—8 мкм. С этими частицами на дно опускается большое количество ра диоактивных изотопов, поступающих в Мировой океан в виде глобальных выпадений.
Интенсивность седиментационного |
удаления искусственных |
||||
радиоизотопов из поверхностных вод была |
определена |
С. А. Па- |
|||
тиным [70, 71], исходя |
из коэффициентов |
накопления |
их твер |
||
дой фракцией и данных |
об абсолютном |
количестве взвешенного |
|||
в море вещества. Оказалось, что за год со взвешенными |
части |
||||
цами оседает на дно 9 0 Sr — 0,5%, 1 3 7 Cs — 5,0%, 1 4 4 Се и |
9 5 Zr — |
до 30%. В отличие от особенностей физического состояния и форм переноса радионуклидов в морской среде С. А. Патин делит их на три группы.
1. 9 0 Sr и 1 3 7 Cs. Существуют в растворенном состоянии и переносятся в водной толще главным образом за счет движения воды.
2. |
Изотопы РЗЭ (1 4 4 Се, 1 4 7 Р т |
и др.), а также 1 0 6 Ru, 9 5 Rh и |
|||
9 5 Nb. |
Распределяются |
в океане |
под влиянием гидрологических |
||
факторов и процессов |
седиментации |
взвешенного |
материала. |
||
3. Изотопы, активно включающиеся в систему биоциркуля |
|||||
ции |
и мигрирующие преимущественно в составе организмов и |
||||
их остатков. В эту группу входят 5 4 Мп, 5 5 Fe, 6 5 Zn. |
|
||||
В |
зимний период времени, когда |
пресноводные |
и морские |
водоемы покрываются льдом, аэрация воды уменьшается, и она приобретает более кислую реакцию, создавая резкий сдвиг в растворимости радиоизотопов и их перераспределение по со ставляющим водоема. В основе этого процесса лежит сезонное изменение окислительно-восстановительных реакций. Как из вестно, важнейшим окислителем в водоемах является кислород. В зимний период в покрытых льдом водоемах часто обнаружи вается дефицит этого окислителя, и тогда наблюдается преобладание восстановительных реакций, сопровождающихся увеличением перехода в твердую фазу некоторых радиоизо топов.
Общее представление о современных уровнях концентрации в воде рек, морей и океанов радиоизотопов, рассеянных в био сфере в ходе испытаний ядерного оружия, можно получить из многих обзорных работ отечественных исследователей [72—76]. Все эти работы свидетельствуют о последовательном и замет ном снижении в воде обследованных водоемов содержания ис кусственных радиоизотопов после заключения договора о пре кращении ядерных испытаний в воздушном и водном простран
ствах. По сравнению |
с 1963 г. р-активность воды некоторых рек |
и озер Ленинградской |
области снизилась в десятки и сотни раз. |
В 1963 г. концентрация 9 0 Sr в воде Ладожского озера достигала
1,1 пкюри/л |
[72]. В воде Азовского |
моря в 1966 г. концентрация |
|
стронция |
колебалась |
(в зависимости |
от пункта отбора проб) от |
3,4 до 6,7 пкюри/л |
[74]. Обширное обследование Атлантиче |
||
ского океана и его морей, проведенное Л. И. Гедеоновым с со |
трудниками на судне «Михаил Ломоносов», позволило отметить,
что |
уже в |
1964 г. концентрация |
долгоживущих |
радиоизотопов |
||||
9 r Sr и 1 3 7 Cs |
в |
поверхностных |
водах значительно |
снизилась. |
||||
В |
1964 г. в Черном море концентрация |
9 0 Sr |
соответствовала |
|||||
0,8 |
пкюри/л, |
1 3 7 Cs — 1,3 пкюри/л; |
в Средиземном море — соот |
|||||
ветственно |
0,2 |
и 0,4 пкюри/л; |
в открытых |
районах |
Атлантиче |
|||
ского океана — примерно 0,1 и 1,5 пкюри/л |
[73]. |
|
|
§ 4. МИГРАЦИЯ В ПОЧВЕ
Движение радиоактивных веществ в почве в основном опре деляется ее гидрологическим режимом и свойствами ионов тех
растворов, |
которые |
входят в контакт с почвой |
и взаимный с |
ней обмен. |
Кроме |
того, поведение отдельных |
радионуклидов |
во многом зависит от присутствия в почве макроколичеств эле ментов, сходных с ними в химическом отношении.
Поэтому судьба радиоизотопов цезия оказывается сопря женной с метаболизмом калия, а радиоизотопов стронция — с кальцием, содержащимся в почве в сравнительно больших ко личествах и выполняющим относительно этих радиоизотопов функцию разбавителя. Добавление в кислые почвы растворимых соединений кальция вызывает заметное снижение усвоения рас тениями изотопов стронция. Аналогичные сдвиги происходят и в усвоении радиоизотопов цезия в случае добавления соедине ний калия.
На первых этапах движение радионуклидов, попавших теми или иными путями на почву, определяется прочностью их меха нического закрепления на ее частицах. В первые дни некоторое количество радиоактивных веществ может под действием ветра или дождя переместиться, однако большая часть дальнейшему механическому переотложению не поддается. Осевшие на почву продукты деления могут частично поглощаться основанием стеб ля и корнями растений при перемещении их вниз по почвенному профилю. В итоге поедания загрязненных радионуклидами рас тений травоядными животными эти элементы включаются в сложный биотический круговорот [77, 78].
Практически любое перемещение радионуклидов в почве до их ассимиляции бионтами осуществляется при участии воды, при этом можно считать, что вначале их распространение свя зано с минеральным циклом, а затем — с биологическим. Вода выполняет роль главного агента в любых перераспределениях продуктов деления в почве. В некоторых случаях радионуклиды быстро переходят в те же формы, в которых находятся в почве стабильные изотопы этих элементов. Однако чаще в природных
водах искусственные радионуклиды некоторое время сохраняют свою специфическую химическую форму (зависящую от условия их образования), отличную от природных, поэтому характер их миграции вначале не совпадает с характером миграции стабиль ных элементов. Тем не менее с течением времени искусственные радионуклиды переходят в устойчивые, характерные для дан ного элемента состояния и включаются до своего распада в биогеохимические циклы [79]. При попадании на почву крупно
дисперсных нерастворимых частиц последние |
задерживаются |
в ее верхних слоях, в обменных процессах не |
участвуют, но |
могут быть случайно проглочены животными. |
|
Миграционные возможности продуктов |
деления, перешедших |
|
п водный раствор, |
их передвижение по |
почвенному профилю |
и т. д. в основном |
определяются характером их взаимодействия |
с почвой и прочностью связей с ее твердой фазой. Удержание радиоактивных частиц почвой происходит вследствие ионного обмена, адсорбции и химического осаждения. В свою очередь, интенсивность этих процессов зависит от характера сочетаний следующих переменных условий: структуры почвы, ее типа, ве личины -рН, элементарных и молекулярных ее свойств, валент
ности и концентрации |
обоих вступающих |
в |
обмен партнеров |
и т. д. |
|
|
|
Песчаная почва по |
сравнению с глиной |
и |
суглинком хуже |
удерживает радионуклиды вследствие своей структуры. С физи
ко-химических позиций |
сорбционная способность |
почвы тем |
||
выше, чем больше ее ионообменная |
емкость |
или чем большую |
||
часть в ней составляют |
соединения, |
которые |
могут |
химически |
реагировать с радионуклидами. Глины и суглинки обладают вы сокой сорбционной емкостью, в силу чего продвижение через них радиоактивных веществ затруднено [79]. Относительно боль
шой сорбционной способностью обладают черноземные |
почвы, |
что отчасти связано с наличием в их составе гумуса, |
который |
содержит высокомолекулярные вещества, находящиеся в колло идном состоянии и отличающиеся хорошей обменной поглоти тельной емкостью. Изучение степени удержания радиоизотопов стронция в почвах в зависимости от содержания в них органиче ского вещества показало, что максимальное накопление этих изотопов характерно для высокогумусовых черноземных и пой менных дерново-глеевых и перегнойных почв [80, 81].
В связи с индивидуальностью химических свойств, присущих радиоизотопам, прочность удержания на частицах грунта у них различна.
Например, радиоизотопы цезия в десятки раз лучше погло щаются минеральным компонентом, чем радиоизотопы стронция. Цезий, церий, цирконий и ниобий хорошо сорбируются и прочно удерживаются твердой фракцией почвы и вследствие этого плохо усваиваются растениями. Степень поглощения рутения грунтом весьма низкая, что объясняется преимущест-