Файл: Кузнецов, Р. А. Активационный анализ.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 15.10.2024

Просмотров: 124

Скачиваний: 0

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

поэтому

для снижения их скорости до тепловой поток

прихо­

дится пропускать через слой вещества,

содержащий

легкие

элементы

(замедлитель). С точки зрения

практической

работы

важное значение имеют и такие характеристики источника, как стабильность плотности потока и его энергетического спектра во времени, величина градиента, возможность транспортировки, безопасность эксплуатации и т. д. Немалую роль играют и та­ кие факторы, как сложность обслуживания и доступность для отдельных аналитических лабораторий.

Радиоизотопные источники. Это малоинтенсивные и сравни­ тельно доступные источники, в которых плотность потока ней­ тронов обычно не превышает 105 нейтрон/(см2--сек). Подробные сведения об основных технических характеристиках радиоизо­ топных источников, а также наиболее важные данные по их

изготовлению и

применению

можно найти

в

работах [72—74].

* В источниках,

основанных

на реакции

(а,

п), используются

радиоизотопы естественных радиоактивных семейств и некото­

рые искусственные

элементы,

преимущественно трансурановые

(табл. 3).

Другим

компонентом источника является

бериллий,

 

 

 

 

 

 

Т а б л и ц а З

Наиболее важные радиоизотопные источники и их основные параметры

 

Источник

Реакция

 

 

 

Выход,

Максимальная

Средняя

 

 

2

нейтрон

энергия ней­

энергия ней­

 

 

 

 

 

сек-кюри

тронов, Мэе

тронов,

Мэе

 

 

 

 

 

 

 

 

2« Р о — B e

a ,n

 

138 д н е й

2 , 5 - 1 0 6

1 1 , 3

5 , 0

 

227А с— B e

a ,n

 

2 1 ,7

года

2 , 6 - 1 0 7

13

4 , 7

 

226R a — B e

a , n

 

1600

л ет

1 , 7 - Ю 7

13

4 , 7

 

2здР и — B e

a ,n

.

2 4 3 6 0 л ет

2 , 3 - 1 0 6

11

5 , 0

 

238Pu— B e

a , n

 

8 6 , 4

г ода

2 , 5 - 1 0 6

1 1 , 3

5 , 0

 

2J1A m — B e

a tn

 

4 5 8 л ет

2 , 7 - 1 0 *

1 1 , 5

5 , 0

 

244C m — B e

a ,n

 

1 8 ,1

года

2 , 4 - 1 0 *

 

424Sb—B e

Y ,n

 

6 0 ,1

д н я

1 , 6 - 1 0 *

____

0 , 0 2 4

 

252Cf

С п о н т а н н о е

2 , 6 5

года

4 , 4 - 109

 

2 , 3

 

 

д е л е н и е

 

 

 

 

 

 

 

на ядрах

которого

протекает

реакция 9Ве

(а, я )12С.

В связи

с

малым пробегом а-частиц в веществе такие источники обычно приготавливают путем тщательного перемешивания порошкооб­ разных препаратов а-излучателя и бериллия. Приготовленную таким образом смесь помещают в герметичную стеклянную или металлическую ампулу, объем которой рассчитан на выделение гелия. Выход нейтронов, а также в какой-то степени и энергети­ ческий спектр (а, п)-источников зависят от способа его приго­ товления. Недостаток некоторых радиоизотопных источников (Ra—Be, Ac—Be) состоит в высоком уровне жесткого уизлучения, что несколько осложняет проблему защиты от излучения.

63


Энергетические спектры (а, п)-источников мало отличаются друг от друга и обычно имеют сплошное распределение с мак­ симумом в области 4—6 Мэе. Основная масса нейтронов заклю­ чена в интервале 1—8 Мэе.

Источники нейтронов, основанные на реакции (у, п), исполь­

зуют значительно реже,

чем (а, п ) -источники. С одной стороны,

это связано

с тем, что

выходы фотонейтронных источников

малы из-за

низкого сечения реакции (у, п).

С другой

стороны,

реакция

(у,

я) является

эндоэнергетической

и может протекать

только в

случае, если энергия у-квангов превышает

энергию

связи нейтрона в ядре. Поэтому для фотонейтронных источников необходимо использовать жесткие у-излучатели. Среди стабиль­ ных изотопов наименьшими значениями энергии связи нейтрона отличаются 9Ве (1,67 Мэе) и 2Н (2,23 Мэе). Эти элементы обычно используют для приготовления фотонейтронных источников.

Фотонейтронные источники получают, помещая у-актнвный препарат внутрь цилиндра или шара из бериллия, или в рас­ твор тяжелой воды. Интенсивность фотонейтронного источника определяется мощностью источника у-излучения и толщиной слоя вещества мишени. Особенность фотонейтронных источников состоит в том, что они в основном монохроматические и имеют

энергию нейтронов в области десятков и сотен килоэлектрон­ вольт.

В табл. 3 отмечен только 124Sb—Be-источник, так как его применяют чаще, чем другие фотонейтронные источники. Одна­ ко короткий период полураспада и необходимость мощной

защиты от у-излучения — серьезные недостатки этого источ­ ника.

Как источник нейтронов 252Cf отличается весьма благоприят­ ными параметрами. Средний период полураспада, высокий вы­ ход, низкая интенсивность сопровождающего у-излучения и ма­ лые размеры активного вещества выделяют этот источник среди других изотопных источников. Однако 252Cf пока относительно дорог, и его получают в ограниченных количествах. Как следует из изложенного выше, большинство радиоизотопных источников непосредственно испускают быстрые или промежуточные нейт­ роны. Для получения тепловых нейтронов источник необходимо поместить внутрь какого-либо замедлителя. При конструирова­ нии систем для активационного анализа в качестве замедлителя обычно используют парафин и очень редко воду.

Быстрые нейтроны при прохождении через замедлитель те­ ряют энергию в результате упругих и неупругих столкновений с ядрами замедлителя. Поэтому по мере продвижения потока нейтронов в замедлителе быстро возрастает доля медленных нейтронов и уменьшается доля быстрых. Следовательно, наи­ больший поток быстрых нейтронов находится в непосредствен­ ной близости от источника, а максимальный поток тепловых нейтронов — на некотором оптимальном расстоянии от источни­

64


ка, которое зависит от типа замедлителя и начального энергети­ ческого спектра нейтронов. Например, для Ra—Ве-источника, помещенного в воду, поток тепловых нейтронов имеет макси­ мальную плотность на расстоянии 4—5 см от источника.

Схема устройства, предназначенного для активационного анализа с источником нейтронов небольшой интенсивности, при­

ведена на

рис. 9. Ампулу с нейтронным источником помещают

в центре

парафинового блока. Облучение смешанным потоком

Рис. 9. Схема устройства для облучений с радиоизотопным источником нейтронов:

1 — защита; 2 — кадмиевый канал;

3 — кассета с про­

бой для

облучения смешанным потоком

нейтронов;

4 — канал

для

облучения

тепловыми

нейтронами;

5 — свинцовый

диск; 6 — источник

нейтронов; 7 — па­

 

 

рафиновый

блок.

 

 

быстрых и медленных нейтронов проводят в центральном ка­ нале. На некотором расстоянии от центрального канала по ок­ ружности располагают каналы для облучения тепловыми нейт­ ронами. Иногда в системе предусматривают специальный канал, стенки которого выложены кадмием (Cd-канал). Этот канал располагают как можно ближе к источнику. Поскольку кадмий поглощает все тепловые нейтроны, активация элементов проис­ ходит под действием нейтронов с энергией выше 0,4 эв.

Недостатком рассмотренной системы для облучения яв­ ляется большой градиент потока нейтронов в каналах. Поэтому для точных определений необходимы эталоны, имеющие те же состав и объем, что и анализируемые пробы. С помощью не­ скольких радиоизотопных источников, располагаемых опреде­ ленным образом вокруг центрального канала, можно получить систему с более однородным потоком нейтронов. Плотность по­ тока тепловых нейтронов в целом довольно низка и в некоторой степени зависит от устройства системы ддя облучений. Ориен­ тировочно можно указать, что получающаяся плотность обычно на 2—3 порядка меньше интенсивности источника. При облуче-3

3 Р. А. Кузнецов

65


ниях быстрыми нейтронами можно получить более высокие значения плотности потока, так как пробу можно поместить ближе к источнику, но градиент при этом возрастает.

Изотопные источники находят некоторое аналитическое при­ менение, однако из-за низкой плотности потоков нейтронов ме­ тоды определения с их помощью имеют низкую чувствитель­ ность (более 0,1%) и ограничиваются элементами с наиболее высокими сечениями активации. По этой причине радиоизотоп­ ные источники обычно применяют для экспрессной инструмен­ тальной оценки содержания макроколичеств благоприятных элементов.

Особый интерес вызывает применение изотопных источников для решения некоторых геологических задач [75]. Подобные исследовайия всегда требуют проведения массовых анализов проб с достаточной точностью и по возможности наиболее быстрыми методами. Следует также отметить использование изотопных источников для каротажных исследований скважин.

Повышение интенсивности изотопных источников представ­ ляет большой интерес, и в этом направлении достигнуты неко­ торые успехи. Так, облучение в реакторах большой мощности позволяет получать препараты 124Sb с высокой удельной актив­ ностью и большой суммарной активностью. Собранное на основе такого препарата устройство может обеспечить поток тепловых нейтронов средней интенсивности [76].

Основу конструкции составляет диск из бериллия. В отвер­ стиях этого диска, расположенных по окружности относительно центрального канала, помещают ампулы с радиоизотопом 124Sb. При общей активности 1000 кюри в центральном канале объемом 35 смъ получается поток тепловых нейтронов плот­ ностью до 1• 108 нейтрон!(см2-сек). В центральном канале плот­ ность потока меняется на ± 1 % в вертикальном направлении и ±4% по горизонтали. Это наиболее дешевый источник с такой плотностью потока тепловых нейтронов. Конечно, такой источ­ ник требует громоздкой защиты из-за высокой интенсивности у-излучения, но все же главный его недостаток состоит в отно­ сительно коротком периоде полураспада 124Sb, что требует по­ стоянных усилий на проведение повторной активации сурьмы. Спад интенсивности составляет 1,2% за 24 ч. Развитие ядерной энергетики и технологии привело к получению в значительных количествах ряда трансурановых элементов, отдельные радио­ изотопы которых обладают весьма благоприятными параметра­ ми для приготовления радиоизотопных источников средней ин­ тенсивности. Так, приготовлен 244Сш — Be-источник, который содержит 0,63 кюри [77]. Этот источник имеет интенсивность нейтронного излучения 1,25 -108 нейтрон/сек. Видимо, будут до­ ступны и более интенсивные источники, поскольку ожидается,

что

производство 244Сш в США к 1980 г. достигнет около

10

кг!год.

66


Намечаются хорошие перспективы для получения 252Cf в зна­ чительных количествах. Уже сейчас приготовляемые источники содержат до 0,37 мг этого радиоизотопа [74], что позволяет по­

лучить

источник с плотностью потока тепловых нейтронов

9,7 -10е

нейтрон.'(см2 ■сек).

Нейтронные генераторы. Низковольтные нейтронные генера­ торы портативны, относительно недороги и просты в обращении. Поскольку нейтронный генератор во время работы не испускает у-излучения, то создание защиты, обеспечивающей безопасные условия для персонала, относительно несложно. К тому же в выключенном состоянии генератор нейтронов полностью безо­ пасен, а это может оказаться большим достоинством, если по условиям эксплуатации его часто приходится транспортировать с места на место. Иногда важным достоинством нейтронных генераторов оказывается их способность работать в импульсном режиме. Поэтому нейтронные генераторы стали доступными от­ дельным аналитическим лабораториям и в значительной степени позволили расширить области применения нейтронного актива­ ционного анализа.

Для получения нейтронов в этих устройствах используются две экзоэнергетические реакции взаимодействия дейтерия с дей­ терием или тритием: 2Н (d, п)3Не и 3Н (d, я )4Не. В этих реак­ циях образуются быстрые монохроматические нейтроны, энер­ гия которых зависит от энергии дейтронов и угла вылета нейт­ ронов по отношению к падающему пучку. При низкой энергии дейтронов (£d~0,l Мэе) в прямом направлении но первой реакции выделяются нейтроны с энергией 2,8 Мэе, а по второй

14,5 Мэе.

Сечение реакции 2H(d, п)3Не плавно увеличивается с ростом энергии дейтронов и в области 1—3 Мэе имеет широкий макси­ мум, где величина сечения составляет 0,1 барн. Функция воз­ буждения реакции 3Н(<7, я )4Не имеет резко выраженный резо­ нансный ход. Сечение достигает максимума (5 барн) при энер­ гии дейтронов 109 кэв и при этом более чем на два порядка превышает сечение реакции 2Н (d, я )3Не. Поэтому она находит преимущественное использование в низковольтных генераторах нейтронов.

Обычно в этих установках пользуются методом прямого ус­ корения ионов дейтерия в постоянном электрическом поле (рис. 10). Высокое напряжение получают с помощью электро­ статических генераторов, каскадных генераторов и высоковольт­ ных трансформаторов. Поскольку напряжение, подаваемое на ускорительную трубку, не превышает 200 кэв, то конструиро­ вание источников высокого напряжения несложно и их можно изготовить весьма компактных размеров.

Ионы дейтерия получают в ионном источнике, в котором молекулярный дейтерий, вводимый с помощью специальной системы, подвергают ионизации. Образующиеся положительные

3* 67