Файл: Кузнецов, Р. А. Активационный анализ.pdf

В с б о ю очередь, мощность реактора определяет предельную плотность потока нейтронов в экспериментальных каналах, рас­ полагаемых в различных точках активной зоны реактора. Так, в небольших маломощных ядерных реакторах плотность потока нейтронов составляет 1010— 1011 нейтрон)(см2-сек), а в наибо­ лее мощных современных исследовательских реакторах получают

последовательностью. Ядра 235U в топливных элементах, погло­ щая тепловые нейтроны, испытывают деление с испусканием в среднем 2,44 нейтрона. Поскольку эти нейтроны быстрые, для поддержания цепной реакции они должны быть замедлены. По­ этому, покидая топливный элемент, они попадают в замедли­ тель (легкая или тяжелая вода, графит, бериллий), где посте­ пенно теряют энергию и приходят в тепловое равновесие со средой. Диффундируя в активной зоне, часть из них снова по­ падает в один из топливных элементов, вызывая новое деление.

Согласно этой схеме, полный поток нейтронов в активной зоне реактора состоит из трех основных групп: 1) быстрых нейтронов, выделяющихся при делении; 2) резонансных и про­ межуточных нейтронов с энергией между 0,4 эв — 1 Мэе, полу­ чающихся в процессе .замедления; 3) тепловых нейтронов. Коли­ чественное соотношение между потоками нейтронов этих трех групп зависит от конструкции активной зоны реактора, положе­ ния канала для облучения, типа замедлителя и ряда других факторов. Обычно реальный энергетический спектр нейтронов меняется от реактора к реактору и даже от канала к каналу в пределах одного реактора. Изменение потоков различных групп нейтронов по активной зоне легководного реактора Merlin при­ ведено на рис. 14 [89].

Наибольший поток быстрых нейтронов наблюдается в топ­ ливных элементах в центре активной зоны, он быстро падает по мере удаления от топливных элементов. С другой стороны, поток тепловых нейтронов максимален в промежутках между топлив­ ными элементами. Пространственное изменение потока резо­ нансных нейтронов значительно меньше, чем для быстрых и тепловых нейтронов.

Значения плотностей потоков основных энергетических групп нейтронов в экспериментальных каналах, как это будет пока­ зано ниже, представляют большой интерес для практических применений активационного анализа. Обычный способ оценки спектрального состава потока нейтронов состоит в облучении в исследуемом канале фольг из элементов с хорошо изученными ядерными характеристиками и расчете плотности потока из из­ меренной наведенной активности [90]. Плотности потоков тепло­ вых и резонансных нейтронов определяют по продуктам реакции

73

(и, y)> образующимся при облучении монитора в кадмйевом фильтре и без него. В случае быстрых нейтронов для этих'целей применяют пороговые реакции. Используя несколько элементов с различными порогами ядерных реакций, можно получить более подробные сведения о спектре быстрых нейтронов в канале.

■ Потокнейтронов,yen.ед.

■Расстояние от центра акти§ной зоны , см

Рис. 14. Распределение потоков нейтронов в ак­ тивной зоне исследовательскою реактора Merlin:

плотностей потоков. Т — топливный элемент.

Для примера на рис. 15 приведен истинный дифференциаль­ ный спектр нейтронов реактора GTR с водой в качестве замед­ лителя [91]. Там же показано влияние различных фильтров на спектр нейтронов. Дифференциальные измерения спектра' нейт­ ронов довольно сложны, к тому же в аналитических исследова­ ниях в них нет необходимости, поэтому обычно прибегают к оценке интегральных потоков нейтронов с энергией выше неко­ торого значения. В табл. 4 приведены плотности интегральных

Т а б л и ц а 4

Потоки нейтронов в каналах реактора Triga

74

С другой стороны, иногда требуется уменьшить влияние ин­ терферирующих реакций на быстрых нейтронах. Тогда канал

призмой из замедлителя (обычно графита), примыкающей к активной зоне или отражателю. При диффузии по тепловой колонне происходит постепенное замедление быстрых и проме­ жуточных нейтронов и смещение спектра в область тепловых нейтронов. Однако получение более чистого потока тепловых нейтронов связано со значительным падением плотности потока вследствие утечки и поглощения нейтронов. Так, в отражателе плотность потока составляет примерно 1/10 плотности потока в центре активной зоны, а в тепловой колонне падение составляет уже три порядка.

Как важную деталь некоторых реакторов можно отметить ловушку нейтронов, которая представляет собой полость в цент­ ре активной зоны, заполненную слабо поглощающим нейтроны замедлителем [93]. Ловушка нейтронов чаще всего имеет форму шара диаметром 10—15 см, который заполняется водой. Плот­ ность потока тепловых нейтронов в ловушке оказывается в 3—4 раза выше, чем в активной зоне. В ловушке можно облучать пробы ограниченных размеров, имеющих небольшое макроско­

рабочей недели). Конечно, возможны и другие рабочие циклы в зависимости от проводимых исследований. Стабильность плот­ ности потока в стационарном режиме высокая.

Отдельные конструкции реакторов допускают работу в им­ пульсном режиме. Такой реактор способен в одном импульсе создать мощный интегральный поток нейтронов. Например, ре­ актор Triga в импульсе, длительность которого равна 15 мсек, развивает интегральный поток 4,5-1014 нейтрон/см2 [85]. У оте­ чественного растворного реактора ИИН-3 в центральном канале интегральный поток нейтронов за импульс составляет 8Х Х1014 нейтрон/см2 [23]. Облучение в импульсном потоке нейтро­ нов сокращает длительность облучения и создает преимущества

вактивации очень короткоживущих радиоизотопов.

Взаключение несколько слов о реакторе РГ-1 (ИВВ-3), спе­ циально спроектированном для аналитических применений [23]. Это гетерогенный реактор с горючим из двуокиси урана с 10%-ным обогащением по 235U. Активная зона набирается из

кассет и погружается в алюминиевый бассейн диаметром 1500 мм и глубиной 3500 мм. Отражателем служит графит, а теплоносителем — вода с естественной циркуляцией. При работе на^ полную мощность (5 кет) температура воды не превышает 45° С. Для обеспечения радиационной защиты реактор углублен в землю и сверху накрыт чугунной плитой толщиной 460 мм.

76

Всего реактор имеет 11 каналов, из них два оснащены пнев­ мопочтой. Максимальная' плотность потока тепловых нейтронов достигает 2-1011 нейтрон/(см2-сек). При введении системы при­ нудительного охлаждения мощность реактора может быть зна­ чительно увеличена [94].

§ 3. Методы нейтронного активационного анализа

Нейтронный активационный анализ распадается на три ме­ тода: активационный анализ на тепловых, резонансных и быст­ рых нейтронах. Такая классификация прежде всего обусловлена ■большими различиями в характере взаимодействия основных энергетических групп нейтронов с веществом и частично мето­ дическими особенностями аналитических определений, выпол­ няемых с их помощью. Аналитические возможности этих мето­ дов существенно различны, поэтому они преимущественно на­ ходят применение для решения разнородных аналитических

.задач и, следовательно, в определенном отношении дополняют друг друга.

Следует обратить внимание также на специфические особен­ ности нейтронных потоков, получаемых с помощью широко используемых источников: а) сплошное энергетическое распре­ деление, которое часто охватывает широкий энергетический ин­ тервал; исключение в этом отношении составляют потоки быст­ рых нейтронов от нейтронных генераторов; б) первичный спектр нейтронов (обычно быстрых) фиксирован, т. е. не поддается регулированию, и задается имеющимся источником; в) поток нейтронов одной энергетической группы, как правило, сопровож­ дается потоками нейтронов других энергетических групп; г) спектральное распределение активирующего нейтронного издучения часто претерпевает заметное возмущение при взаимо­ действии нейтронов с веществом пробы и окружающими вспо­ могательными и конструкционными материалами.

Отмеченные особенности нейтронных потоков имеющихся источников указывают на некоторые затруднения в проведении избирательной активации и на потенциальные источники погреш-

•ностей и поэтому должны тщательным образом учитываться при выполнении анализов нейтронным активационным методом. В отдельных случаях с помощью сравнительно простых средств удается улучшить характеристики нейтронного потока (сформи­ ровать поток нейтронов с требуемым энергетическим спектром, подавить нежелательную компоненту и т. д.). Это определенным образом расширяет возможности метода, но не дает радикаль­ ного решения, которое состоит в необходимости иметь интен­ сивный источник моноэнергетических нейтронов с переменной энергией.

Ядерные реакции под воздействием нейтронов вследствие по­ рогового характера и резонансного хода кривых возбуждения

77

г

предоставляют значительные возможности для проведения изби­ рательной активации элементов. Однако отсутствие подходя­ щего источника нейтронов не позволяет реализовать эти возмож­ ности в полной мере. Правда, экспериментальная ядерная фи­ зика располагает несколькими .методами получения потоков моноэнергетических нейтронов с переменной энергией [69]. Од­ нако необходимые для этого устройства весьма сложны, а полу­ чающиеся потоки нейтронов имеют низкую интенсивность. По­ этому применение их для аналитических целей весьма ограни­ ченно.

Активационный анализ на тепловых нейтронах

Облучение тепловыми нейтронами, несомненно, является ведущим методом активационного анализа. Такое значение этот метод приобрел из-за нескольких благоприятных факторов. Не­ сомненное достоинство активационного анализа на тепловых нейтронах состоит в том, что при облучении большинства эле­ ментов протекает только одна ядерная реакция (п, у), в ре­ зультате которой образуется радиоизотоп исходного элемента. Это ограничивает число радиоизотопов, образующихся при облучении сложных объектов, а отсутствие реакций, связанных с изменением заряда ядер, исключает взаимные помехи элемен­ тов. Большинство радиоизотопов испытывает p-распад, сопро­ вождающийся у-излучением. При этом различие параметров схем распада выше, чем у радиоизотопов, получающихся при других методах активации.

По реакции (п, у) происходит образование радиоизотопов у подавляющего числа элементов периодической системы, что придает методу определенную универсальность. Кроме того, ана­ литические определения возможны не только по излучению ра­ диоизотопов, но и по мгновенному у-излучению радиационного захвата, а это определенным образом расширяет возможности метода.

Сечения реакции (п, у) часто имеют высокие значения, что, в свою очередь, приводит к высокой чувствительности определе­ ния. В этом отношении активационный анализ на тепловых нейтронах превосходит другие методы активационного анализа.

Дополнительным благоприятным фактором является нали­ чие целого набора источников нейтронов, которые перекрывают широкий диапазон плотности потока тепловых нейтронов. Не­ которые источники доступны отдельным аналитическим лабора­ ториям и даже для эксплуатации в полевых условиях. К тому же объем активной зоны источников нейтронов достаточно ве­ лик, что позволяет одновременно облучать большое число проб. Это весьма важное обстоятельство при массовых анализах.

Между тем в практических ситуациях активационный анализ на тепловых нейтронах часто сталкивается с трудностями и ог-

78