Файл: Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 20.10.2024

Просмотров: 100

Скачиваний: 0

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

для SrO 2068° С = 2430° С) [235]. Но даже при таких высоких температурах образуется весьма тонко­ дисперсный аэрозоль с ничтожной весовой концентра­ цией. При повышении температуры и, следовательно, давлении пара возрастают размер и концентрация ча­ стиц, а также степень их агрегации.

В последующем образовании крупных высокоактив­ ных частиц немаловажную роль играет процесс коагуля­ ции. Для малых частиц константа коагуляции невелика (около 10“э см3/сек), однако при коагуляции частиц диаметром 0,002 мкм с частицами диаметром 2 мкм это значение возрастает в 2 -ІО4 раза [9]. Поэтому мелкие частицы и агрегаты в несколько молекул в присутствии крупных частиц коагулируют до тех пор, пока вероят­ ность их столкновения не уменьшится из-за снижения их концентрации.

Конденсационное образование радиоактивных аэро­ золей в атомной технике 1 особенно важно при авариях быстрых реакторов-размножителей, в которых исполь­ зуют в качестве теплоносителя жидкие металлы, напри­ мер натрий. При внезапном прекращении циркуляции натрия или при его локальной утечке может произойти быстрый разогрев активной зоны и ее разрушение. Ава­ рии на быстрых реакторах могут сопровождаться горе­ нием натрия и ядерного горючего, что приводит к обра­ зованию больших количеств радиоактивных аэрозолей. Удельная активность натриевого теплоносителя дейст­ вующих экспериментальных быстрых реакторов состав­ ляет обычно ІО-3—10~2 кюри/г по 24Na, ІО“6—ІО-5 кюри/г по 22Na, ІО“5—ІО“4 кюри/г по продуктам деления (глав­ ным образом галогенам). Что касается удельной актив­

ности

ядерного

горючего, то для 239Ри

она

равна

0,062

кюри/г, для

233U — 0,0096 кюри/г, для

238U

— 3,3 X

ХІО“7 кюри/г и для 232Th— 1,1-ІО"7 кюри/г, т. е. в слу­ чае 239Ри и 233U возникающие аэрозольные частицы мо­ гут рассматриваться как горячие. Меньший масштаб ра­ диационной опасности присущ утечкам радиоактивного натрия, содержащего продукты деления, при разуплотне­ ниях первого контура и сгорании этого материала в боксах, где размещено оборудование первого контура.

1 При очень высоких пересыщениях большинство частиц обра­ зуется благодаря спонтанной конденсации, а не конденсации на при­ сутствующих посторонних ядрах, в том числе и на ионах газа.

66


В недавних работах Н. А. Фукса и А. Г. Сутугина [234, 236] дается подробный анализ современного со­ стояния вопроса конденсационного образования аэродисперсных систем.

Как известно, размер частиц, образующихся при спонтанной конденсации, зависит прежде всего от ско­ рости образования конденсационных зародышей и их роста за счет конденсации на них пара. Из современной теории спонтанной конденсации следует, что с ростом пересыщения первая из этих скоростей возрастает гораз­ до быстрее, чем вторая, т. е. с увеличением пересыщения должны образовываться более мелкие частицы [236]. Большое значение имеет и время, за которое создается пересыщение, т. е. скорость охлаждения паро-газовой смеси. При медленном охлаждении фактическая скорость пересыщения остается все время незначительной, так как пар, конденсируясь на уже образовавшихся части­ цах, посторонних ядрах конденции и стенках, непрерыв­ но удаляется из системы, поэтому образуются грубодис­ персные аэрозоли. При достаточно высокой удельной активности вовлеченных в систему материалов такой процесс может привести к образованию горячих частиц.

Схема расчета процесса образования конденсацион­ ных аэрозолей, учитывающая одновременное протекание зародышеобразования, конденсационного роста частиц и их коагуляции, дана в работе [234]. Авторы указывают, что точное аналитическое вычисление распределения ча­ стиц по размерам в коагулирующем аэрозоле в тех слу­ чаях, когда образуются частицы, в десятки и сотни раз превышающие по массе первичные, невозможно даже с помощью самых быстродействующих машин. Помимо коагуляции факторами, резко осложняющими теорети­ ческое рассмотрение процесса образования аэродисперс­ ной системы при конденсации, являются форма и строе­ ние первичных частиц, а также изменения, происходя­ щие в структуре вторичных частиц.

Как известно, следует различать два типа первичных частиц [9]:

а) кристаллические первичные частицы, образую­ щиеся в том случае, когда отношение энергии активации диффузии молекул к фактору kT достаточно мало и возможна перегруппировка молекул в кристаллическую форму;

б) аморфные первичные частицы, образующиеся в

5* 67

условиях, когда это отношение слишком велико, чтобы допустить такую перегруппировку.

Первичные частицы, возникающие при сгорании большинства металлов в воздухе, имеют форму кристал­ лов окиси, не видимых в оптическом микроскопе, но лег­ ко различимых в электронном микроскопе. Например, дымы окиси кадмия, полученные в дуговом разряде, имеют кристаллическое строение, причем первичные ча­ стицы представляют собой кристаллики додекаэдрической формы размером около 0,05 мкм [237]. По данным работы [238], металлы при сжигании дают частицы сфе­ рической или близкой к ней формы в случае окислов с высокой температурой кристаллизации (алюминий, ти­ тан, цирконий, тантал), многогранные для окислов с низкой температурой кристаллизации (медь, цинк, кад­ мий, олово, теллур, кобальт) либо обоих типов (молиб­ ден, сурьма). Форма частицы зависит не только от тем­ пературы, при которой она образуется при конденсации пара, но и от скорости конденсации. Если скорость по­ ступления молекул к растущей частице мала и в то же время температура достаточно высока, чтобы обеспечить высокую степень подвижности молекул, может происхо­ дить кристаллизация.

В общем случае при коагуляции твердых частиц об­ разуются рыхлые агрегаты различной плотности с ни­ чтожной площадью контакта между частицами и, как правило, весьма непрочные. Однако в первой стадии конденсации, когда температура системы весьма высока, атомы или ионы в частицах обладают достаточной под­ вижностью и вследствие их перемещения может про­ исходить интенсивное спекание частиц и рекристаллиза­ ция в агрегатах [236]. Как известно, грубые частицы спекаются при температурах выше «точки Таммана» (равной 0,6 температуры плавления по абсолютной тем­ пературной шкале), однако в очень мелких частицах спекание может происходить при значительно более низких температурах [239].

В большинстве случаев сгорания металлов начав­ шаяся при высокой температуре коагуляция может про­ должаться и в процессе постепенного охлаждения систе­ мы, так что в составе образовавшегося аэрозоля могут присутствовать как плотные, слившиеся, спекшиеся или рекристаллизованные «первичные» агрегаты, так и рых­ лые или цепочечные агрегаты [240].

68


Существенными факторами, влияющими на размеры и структуру образующихся аэрозольных частиц, явля­ ются состав и давление газообразной среды, в которой происходит конденсация. Если снижать давление газооб­ разной среды и предотвращать окисление, можно полу­ чить компактные частицы из веществ, которые в других условиях дали бы рыхлые агрегаты. Например, наблю­ дается возрастание размера сферических частиц цинка, образующихся при сгорании в водороде и азоте при по­ нижении давления от 700 до 50 мм рт. ст. [9].

Изложенное выше вынуждает сделать вывод о не­ возможности точного аналитического расчета характери­ стик аэродисперсных систем, образующихся конденса­ ционным путем, и признать экспериментальные данные единственно надежными.

Интересным примером в области использования атом­ ной энергии, когда образование аэрозолей происходит вследствие реакции в паровой фазе, является'гидролиз гексафторида урана UFfi в уранилфторид UO0F2 на га­ зодиффузионных предприятиях. Уранилфторид возни­ кает в виде тонкодисперсного тумана с диаметром ча­

стиц

0,02 мкм [241]. Удельная активность урана,

как

уже

отмечалось, мала, и поэтому высокоактивные

ча­

стицы в этом процессе не возникают. Известно, что ра­ диационное действие таких аэпозолей на организм невелико по сравнению с общей химической токсич­ ностью негидролизованного гексафторида урана.

2.3. НЕЙТРОННАЯ АКТИВАЦИЯ ПЕРВОНАЧАЛЬНО НЕАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ

Неактивные частицы, например материалов первого контура, прокорродировавших вне активной зоны, нахо­ дясь вблизи активной зоны реактора, сухой сборки мультипликатора и других источников мощных нейтрон­ ных потоков, в результате активации могут приобрести высокую удельную активность.

Расчет показывает [211], что активность частицы не­ ржавеющей стали 1Х18Н9Т размером 10 мкм. приобре­ таемая ею в результате активации в нейтронном потоке плотностью ІО12 нейтрон!{см2-сек), даже при относитель­ но небольших временах активации (1—10 ч) составляет (0,7ч-3,1) • ІО-10 кюри, причем основной вклад в актив­ ность вносит 56Мп.

69



Используя известные данные о сечениях активации и распространенности в земной коре отдельных элементов [242], можно подсчитать, что частицы грунта диаметром 10 мкм после пребывания в потоке нейтронов плот­ ностью 1012 нейтрон![см2-сек) в течение 30 мин также приобретают относительно долгоживущую радиоактив­ ность 4- ІО-12 кюри/частица, обусловленную в основном

24Na і/2=15 ч), и 6,9-Ю“12 кюриічастица — 56Мп (7Ѵ2 = = 2,6 ч). Такая активация может осуществляться в воз­ душных полостях вблизи активной зоны реактора (экспериментальных каналах, монтажных пространст­ вах и т. п.). В случае недостаточной герметизации или вентилирования таких пространств частицы могут по­ ступать в воздушную среду помещений.

В работе [227] предпринята попытка оценить степень опасности внутреннего облучения -при вдыхании бетон­ ной пыли, активированной нейтронами, в связи с разру­ шением либо реконструкцией бетонных защитных соору­ жений ядерных реакторов или ускорителей заряженных

частиц.

Баритобетон плотностью

3,28 г/см3,

содержа­

щий 84,9%

соединений бария

(главным

образом

B aS04),

5,4%

извести, 6,5% воды

и 1,4%

других ве­

ществ, подвергали различным процессам абразивной об­ работки (с применением зубил, кувалд, сверл). Уста­ новлено, что изотопный состав пыли, уловленной на всех ступенях импактора, одинаков, причем 95% у-активности связано с 131Ва, который имеет период полураспада около 12 дней. Средняя удельная активность уизлуча-

телей

спустя 0,5 дня после облучения составляет

1,6-ІО-4 кюри/г. Массовый

медианный диаметр dam=

= 5,0

мкм. Следовательно,

частица

такого размера при­

обретает активность 3,9- ІО“14 кюри,

а частица диаметром

20мкм — 2,5-ІО"12 кюри.

2.4.ОСАЖДЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ АТОМОВ НА НЕАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦАХ

Этот механизм образования радиоактивных частиц имеет место при выделении в воздух благородных газов осколочного происхождения криптона и ксенона, а так­ же летучих продуктов брома и йода. Выделение радио­ активных газов и летучих веществ осколочного проис­ хождения в воздушную среду может быть значительным на радиохимических предприятиях при растворении от­

70