Файл: Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии.pdf
ВУЗ: Не указан
Категория: Не указан
Дисциплина: Не указана
Добавлен: 20.10.2024
Просмотров: 100
Скачиваний: 0
для SrO 2068° С (Т = 2430° С) [235]. Но даже при таких высоких температурах образуется весьма тонко дисперсный аэрозоль с ничтожной весовой концентра цией. При повышении температуры и, следовательно, давлении пара возрастают размер и концентрация ча стиц, а также степень их агрегации.
В последующем образовании крупных высокоактив ных частиц немаловажную роль играет процесс коагуля ции. Для малых частиц константа коагуляции невелика (около 10“э см3/сек), однако при коагуляции частиц диаметром 0,002 мкм с частицами диаметром 2 мкм это значение возрастает в 2 -ІО4 раза [9]. Поэтому мелкие частицы и агрегаты в несколько молекул в присутствии крупных частиц коагулируют до тех пор, пока вероят ность их столкновения не уменьшится из-за снижения их концентрации.
Конденсационное образование радиоактивных аэро золей в атомной технике 1 особенно важно при авариях быстрых реакторов-размножителей, в которых исполь зуют в качестве теплоносителя жидкие металлы, напри мер натрий. При внезапном прекращении циркуляции натрия или при его локальной утечке может произойти быстрый разогрев активной зоны и ее разрушение. Ава рии на быстрых реакторах могут сопровождаться горе нием натрия и ядерного горючего, что приводит к обра зованию больших количеств радиоактивных аэрозолей. Удельная активность натриевого теплоносителя дейст вующих экспериментальных быстрых реакторов состав ляет обычно ІО-3—10~2 кюри/г по 24Na, ІО“6—ІО-5 кюри/г по 22Na, ІО“5—ІО“4 кюри/г по продуктам деления (глав ным образом галогенам). Что касается удельной актив
ности |
ядерного |
горючего, то для 239Ри |
она |
равна |
0,062 |
кюри/г, для |
233U — 0,0096 кюри/г, для |
238U |
— 3,3 X |
ХІО“7 кюри/г и для 232Th— 1,1-ІО"7 кюри/г, т. е. в слу чае 239Ри и 233U возникающие аэрозольные частицы мо гут рассматриваться как горячие. Меньший масштаб ра диационной опасности присущ утечкам радиоактивного натрия, содержащего продукты деления, при разуплотне ниях первого контура и сгорании этого материала в боксах, где размещено оборудование первого контура.
1 При очень высоких пересыщениях большинство частиц обра зуется благодаря спонтанной конденсации, а не конденсации на при сутствующих посторонних ядрах, в том числе и на ионах газа.
66
В недавних работах Н. А. Фукса и А. Г. Сутугина [234, 236] дается подробный анализ современного со стояния вопроса конденсационного образования аэродисперсных систем.
Как известно, размер частиц, образующихся при спонтанной конденсации, зависит прежде всего от ско рости образования конденсационных зародышей и их роста за счет конденсации на них пара. Из современной теории спонтанной конденсации следует, что с ростом пересыщения первая из этих скоростей возрастает гораз до быстрее, чем вторая, т. е. с увеличением пересыщения должны образовываться более мелкие частицы [236]. Большое значение имеет и время, за которое создается пересыщение, т. е. скорость охлаждения паро-газовой смеси. При медленном охлаждении фактическая скорость пересыщения остается все время незначительной, так как пар, конденсируясь на уже образовавшихся части цах, посторонних ядрах конденции и стенках, непрерыв но удаляется из системы, поэтому образуются грубодис персные аэрозоли. При достаточно высокой удельной активности вовлеченных в систему материалов такой процесс может привести к образованию горячих частиц.
Схема расчета процесса образования конденсацион ных аэрозолей, учитывающая одновременное протекание зародышеобразования, конденсационного роста частиц и их коагуляции, дана в работе [234]. Авторы указывают, что точное аналитическое вычисление распределения ча стиц по размерам в коагулирующем аэрозоле в тех слу чаях, когда образуются частицы, в десятки и сотни раз превышающие по массе первичные, невозможно даже с помощью самых быстродействующих машин. Помимо коагуляции факторами, резко осложняющими теорети ческое рассмотрение процесса образования аэродисперс ной системы при конденсации, являются форма и строе ние первичных частиц, а также изменения, происходя щие в структуре вторичных частиц.
Как известно, следует различать два типа первичных частиц [9]:
а) кристаллические первичные частицы, образую щиеся в том случае, когда отношение энергии активации диффузии молекул к фактору kT достаточно мало и возможна перегруппировка молекул в кристаллическую форму;
б) аморфные первичные частицы, образующиеся в
5* 67
условиях, когда это отношение слишком велико, чтобы допустить такую перегруппировку.
Первичные частицы, возникающие при сгорании большинства металлов в воздухе, имеют форму кристал лов окиси, не видимых в оптическом микроскопе, но лег ко различимых в электронном микроскопе. Например, дымы окиси кадмия, полученные в дуговом разряде, имеют кристаллическое строение, причем первичные ча стицы представляют собой кристаллики додекаэдрической формы размером около 0,05 мкм [237]. По данным работы [238], металлы при сжигании дают частицы сфе рической или близкой к ней формы в случае окислов с высокой температурой кристаллизации (алюминий, ти тан, цирконий, тантал), многогранные для окислов с низкой температурой кристаллизации (медь, цинк, кад мий, олово, теллур, кобальт) либо обоих типов (молиб ден, сурьма). Форма частицы зависит не только от тем пературы, при которой она образуется при конденсации пара, но и от скорости конденсации. Если скорость по ступления молекул к растущей частице мала и в то же время температура достаточно высока, чтобы обеспечить высокую степень подвижности молекул, может происхо дить кристаллизация.
В общем случае при коагуляции твердых частиц об разуются рыхлые агрегаты различной плотности с ни чтожной площадью контакта между частицами и, как правило, весьма непрочные. Однако в первой стадии конденсации, когда температура системы весьма высока, атомы или ионы в частицах обладают достаточной под вижностью и вследствие их перемещения может про исходить интенсивное спекание частиц и рекристаллиза ция в агрегатах [236]. Как известно, грубые частицы спекаются при температурах выше «точки Таммана» (равной 0,6 температуры плавления по абсолютной тем пературной шкале), однако в очень мелких частицах спекание может происходить при значительно более низких температурах [239].
В большинстве случаев сгорания металлов начав шаяся при высокой температуре коагуляция может про должаться и в процессе постепенного охлаждения систе мы, так что в составе образовавшегося аэрозоля могут присутствовать как плотные, слившиеся, спекшиеся или рекристаллизованные «первичные» агрегаты, так и рых лые или цепочечные агрегаты [240].
68
Существенными факторами, влияющими на размеры и структуру образующихся аэрозольных частиц, явля ются состав и давление газообразной среды, в которой происходит конденсация. Если снижать давление газооб разной среды и предотвращать окисление, можно полу чить компактные частицы из веществ, которые в других условиях дали бы рыхлые агрегаты. Например, наблю дается возрастание размера сферических частиц цинка, образующихся при сгорании в водороде и азоте при по нижении давления от 700 до 50 мм рт. ст. [9].
Изложенное выше вынуждает сделать вывод о не возможности точного аналитического расчета характери стик аэродисперсных систем, образующихся конденса ционным путем, и признать экспериментальные данные единственно надежными.
Интересным примером в области использования атом ной энергии, когда образование аэрозолей происходит вследствие реакции в паровой фазе, является'гидролиз гексафторида урана UFfi в уранилфторид UO0F2 на га зодиффузионных предприятиях. Уранилфторид возни кает в виде тонкодисперсного тумана с диаметром ча
стиц |
0,02 мкм [241]. Удельная активность урана, |
как |
уже |
отмечалось, мала, и поэтому высокоактивные |
ча |
стицы в этом процессе не возникают. Известно, что ра диационное действие таких аэпозолей на организм невелико по сравнению с общей химической токсич ностью негидролизованного гексафторида урана.
2.3. НЕЙТРОННАЯ АКТИВАЦИЯ ПЕРВОНАЧАЛЬНО НЕАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ
Неактивные частицы, например материалов первого контура, прокорродировавших вне активной зоны, нахо дясь вблизи активной зоны реактора, сухой сборки мультипликатора и других источников мощных нейтрон ных потоков, в результате активации могут приобрести высокую удельную активность.
Расчет показывает [211], что активность частицы не ржавеющей стали 1Х18Н9Т размером 10 мкм. приобре таемая ею в результате активации в нейтронном потоке плотностью ІО12 нейтрон!{см2-сек), даже при относитель но небольших временах активации (1—10 ч) составляет (0,7ч-3,1) • ІО-10 кюри, причем основной вклад в актив ность вносит 56Мп.
69
Используя известные данные о сечениях активации и распространенности в земной коре отдельных элементов [242], можно подсчитать, что частицы грунта диаметром 10 мкм после пребывания в потоке нейтронов плот ностью 1012 нейтрон![см2-сек) в течение 30 мин также приобретают относительно долгоживущую радиоактив ность 4- ІО-12 кюри/частица, обусловленную в основном
24Na (Ті/2=15 ч), и 6,9-Ю“12 кюриічастица — 56Мп (7Ѵ2 = = 2,6 ч). Такая активация может осуществляться в воз душных полостях вблизи активной зоны реактора (экспериментальных каналах, монтажных пространст вах и т. п.). В случае недостаточной герметизации или вентилирования таких пространств частицы могут по ступать в воздушную среду помещений.
В работе [227] предпринята попытка оценить степень опасности внутреннего облучения -при вдыхании бетон ной пыли, активированной нейтронами, в связи с разру шением либо реконструкцией бетонных защитных соору жений ядерных реакторов или ускорителей заряженных
частиц. |
Баритобетон плотностью |
3,28 г/см3, |
содержа |
|
щий 84,9% |
соединений бария |
(главным |
образом |
|
B aS04), |
5,4% |
извести, 6,5% воды |
и 1,4% |
других ве |
ществ, подвергали различным процессам абразивной об работки (с применением зубил, кувалд, сверл). Уста новлено, что изотопный состав пыли, уловленной на всех ступенях импактора, одинаков, причем 95% у-активности связано с 131Ва, который имеет период полураспада около 12 дней. Средняя удельная активность уизлуча-
телей |
спустя 0,5 дня после облучения составляет |
||
1,6-ІО-4 кюри/г. Массовый |
медианный диаметр dam= |
||
= 5,0 |
мкм. Следовательно, |
частица |
такого размера при |
обретает активность 3,9- ІО“14 кюри, |
а частица диаметром |
20мкм — 2,5-ІО"12 кюри.
2.4.ОСАЖДЕНИЕ РАДИОАКТИВНЫХ АТОМОВ НА НЕАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЬНЫХ ЧАСТИЦАХ
Этот механизм образования радиоактивных частиц имеет место при выделении в воздух благородных газов осколочного происхождения криптона и ксенона, а так же летучих продуктов брома и йода. Выделение радио активных газов и летучих веществ осколочного проис хождения в воздушную среду может быть значительным на радиохимических предприятиях при растворении от
70