Файл: Быховский, А. В. Горячие аэрозольные частицы при техническом использовании атомной энергии.pdf

работанного ядерного горючего или при выделении отдельных изотопов из смеси продуктов деления, при эксплуатации гомогенных ядерных реакторов, гетеро­ генных ядерных реакторов с твэлами без покрытий или в оболочках, потерявших герметичность.

Изотопы ксенона и криптона составляют около 25% общего выхода продуктов при делении, и почти каждый из них при распаде образует нелетучие радиоактивные дочерние продукты [244]. Так, S0Kr с периодом полурас­

Происходящие при этом процессы относительно хорошо изучены на аналогичных процессах образования аэрозо­ лей RaA и ThA из радиоактивных инертных газов ра­ дона и торона.

При осаждении нелетучих радиоактивных веществ на неактивных пылинках образуются радиоактивные части­ цы, наиболее крупные из которых могут приобрести вы­ сокую активность. Однако основная часть радиоактив­ ных атомов осаждается на поверхности субмикрометровых частиц, которые приобретают незначительную ак­ тивность. Например, экспериментальные измерения спектра размеров естественных радиоизотопов пока­ зали, что основная часть активности связана с частица­ ми размером от 0,01 до 0,04 мкм [245]. И. Л. Кароль [246] показал, что если число атомов RaD на частице аэрозоля размером г пропорционально гт, то для наибо­ лее часто встречающихся значений m = 2-4-2,5 и реаль­ ного спектра размеров естественных аэрозолей в атмос­ фере доля общего количества атомов RaD, приходя­ щаяся на «гигантские» частицы (10—20 мкм), не пре­ восходит 10—20%. По данным Н. Энтона [247], на ура­ новых рудниках дочерние продукты радона связаны с пылевыми частицами размером 0,001—0,04 мкм. В ра­ боте [248] установлено, что средний размер радиоактив­ ных аэрозольных частиц в отходящих газах при перера­ ботке облученных твэлов составлял 0,05 мкм. Аналогич­ ная поверхностная адсорбция в основном на субмикрон­ ных частицах характерна и для радиоактивного йода, высвобождаемого из поврежденных твэлов. Так, сум­ марный выход йода при аварии английского промыш­ ленного реактора в Уиндскейле в 1957 г. составил

71

27 ккюри, при этом менее 5% этого количества было связано с частицами размером более 1 мкм [249].

Концентрация радиоактивных атомов с в дисперсной системе, содержащей п неактивных частиц радиуса г в единице объема, описывается следующим уравнением:

распределения аэрозольных частиц по размерам. Подробное рассмотрение процесса осаждения радио­

активных продуктов распада благородных газов на аэрозольных частицах выполнено в трех работах Лассена и др. [252—254]. В первой из них рассмотрена диф­ фузия радиоактивных атомов на незаряженные аэро­ зольные частицы. Авторы указывают, что влияние электростатических сил на процесс оседания атомов на частицу увеличивается с уменьшением аэрозольных ча­

атомы присоединяются к аэрозольным частицам разме­

диффундирующих атомов).

Справедливость выражения (2.2) проверена экспери­ ментально по осаждению дочерних продуктов распада естественной активности на частицах размерами от 0,04

72

до 0,6 мкм [252]1. В другой работе [253] соотношение (2.2) проверено для больших частиц с радиусом в пре­ делах 0,7—5,0 мкм. Оказалось, что и в этом случае расчеты согласуются с экспериментом с погрешностью около 15%• В работе [254] рассмотрено присоединение радиоактивных ионов к электрически заряженным ча­ стицам.

Коэффициент, учитывающий влияние электрического заряда, значителен для очень малых частиц. Так, на­ пример, при г = 10-7 см он равен 350, при г=10~5 см практически мало отличается от 1. Экспериментально теоретические выражения, полученные в работе [254], еще не проверены1.2* Поэтому, хотя радиоактивные ча­ стицы вследствие ß-распада приобретают положитель­ ный заряд (см. гл. 1), вызывающий увеличение осаж­ дения радиоактивных ионов, в настоящем рассмотрении будет использоваться поток радиоактивных атомов к ча­ стице, выраженный формулой (2.2).

Сучетом формулы (2.2) получим уравнение

иего решением является следующее выражение:

вых частиц их поверхности подтверждена, в частности, недавними экспериментами с осаждением 131І на частицах окиси железа в диа­ пазоне размеров от 0,06 до 0,6 мкм [256, 257] и с присоединением дочерних продуктов распада радона к аэрозольным частицам раз­

громоздки и не проверены экспериментально, поэтому здесь не при­ водятся.

73

Равновесная радиоактивность, приобретаемая аэро­ зольной частицей, равна количеству радиоактивных ато­ мов, адсорбируемых ее поверхностью в единицу времени. Поскольку активность, приобретаемая частицей, возра­

такой частицей в воздушной среде с концентрацией ра­ диоактивных атомов с, равна

Здесь А выражено в кюри, если D — в см1!сек, г0— в см,

= с0, т. е. концентрация свободных атомов в полностью обеспыленной атмосфере (п = 0), получаем окончательно следующее выражение:

Для монодисперсного аэрозоля выражение (2.7) не­ сколько упрощается:

74

Процессы осаждения радиоактивных атомов на неак­ тивных пылинках особенно важны при эксплуатации ядерных реакторов и обработке отработанных твэлов на радиохимических заводах. При делении ядерного го­ рючего образуются изотопы криптона с массовыми чис­ лами от 82 до 94 и ксенона — от 129 до 143.

Диффундируя в материале твэлов, осколочные газы через различные негерметичности оболочек твэлов мо­ гут поступать в воздух и, распадаясь, образовывать не­ летучие радиоактивные изотопы. Вклад изотопов крипто­ на и ксенона в аэрозольную активность различен. До­ черние продукты 85Кг и ш Хе стабильны, а дочерние про­ дукты 87Кг и 135Хе имеют слишком большой период полу­ распада (6-ІО10 и 2 -ІО6 лет) и не могут внести сущест­ венного вклада в активность аэрозолей. Осколочные газы с малым периодом полураспада (менее 5 сек):

92—%Kr, 97Kj и 141Хе, 143145Хе — не могут накопиться в твэлах в значительных количествах или диффундировать из твэлов, так как скорость диффузии их дочерних про­ дуктов— металлов невелика и они остаются в материале твэлов вблизи точки образования. Следовательно, суще­

можно вычислить концентрации продуктов деления, воз­ никающие в невентилируемом помещении объемом 200 м3 в результате протечки теплоносителя со ско­ ростью 1 л/ч из первого контура ядерного реактора, про­ работавшего 60 суток. Если время, прошедшее с момента появления протечки, равно 100 ч, то концентрации про­ дуктов деления составят, кюри/л:

Тогда равновесные активности осколочных изотопов на частице радиусом 5 мкм при реальных условиях за­

75