Файл: Кузнецов, Р. А. Активационный анализ.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 15.10.2024

Просмотров: 131

Скачиваний: 0

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

раиичениями, значительная доля которых обусловлена несовер­ шенством источников нейтронов или измерительных устройств, а определенная часть имеет принципиальный характер. Обсуж­ дению некоторых из этих проблем посвящен следующий па­ раграф.

Заслуживает внимания и вопрос о форме уравнения актива­ ции, поскольку приведенное ранее уравнение (2.23) справедливо для моноэнергетического излучения, а реальный спектр тепло­ вых нейтронов охватывает широкую область энергий, следуя распределению Максвелла. Так как сечение реакции (п, у) так­ же зависит от энергии нейтронов, то в уравнении активации произведение Фаакт должно быть заменено интегралом

со

 

 

 

Сф (£„)°гакт (En)dE,

 

(4.1)

6

 

 

 

где Ф{Еп) — энергетическая

зависимость

плотности

потока

нейтронов; оакт(Еп) — функция

возбуждения реакции.

Приво­

димые в справочниках сечения

активации

02200 соответствуют

наиболее вероятной энергии нейтронов (при нормальной темпе­

ратуре 0,025 эв,

что

соответствует

скорости нейтронов

2200 м/сек).

 

 

 

Можно показать,

что

интеграл (4.1)

для реакции, сечение

которой следует закону l/v, равен произведению Фтсг22оо, в кото­ ром Фт = птсг22оо, где ят — общая плотность тепловых нейтронов. Это означает, что по числу происходящих взаимодействий поток нейтронов с распределением Максвелла равноценен моноэнергетическому потоку нейтронов с энергией 0,025 эв, но с той же общей плотностью нейтронов. Для тех немногих ядер, у которых сечение реакции не подчиняется закону l/v, интеграл (4.1) за­ меняется произведением ФтОггооё', где g — коэффициент, учиты­ вающий степень этого отклонения [95].

Как было отмечено ранее, поток тепловых нейтронов, полу­ ченный замедлением быстрых нейтронов, обычно сопровож­ дается потоком резонансных нейтронов. Последние тоже дают некоторый вклад в реакцию радиационного захвата, и поэтому для расчета наведенной активности следует применять эффек­ тивное сечение активации:

 

 

а эФФ = °22оо +

А ь

 

( 4 . 2 )

,

 

т гст (Е) dE

где Iр — резонансный

интеграл, определяемый

как /р== \

-------- .

 

 

 

 

. I

Е

 

 

 

 

0,4

эв

Для определения отношения Фр/Фт достаточно измерить кадмиевое отношение для какого-либо элемента (детектора) с известными 02200 и /р. Кадмиевое отношение рассчитывают по

79



активации небольшого количества этого элемента при облуче­ нии в фильтре из кадмия (толщиной 0,5—1 мм) и без него. Оче­ видно, что в отсутствие кадмия активация элемента происходит при участии тепловых и резонансных нейтронов, а с фильтром — только при участии последних, так как фильтр из кадмия пол­ ностью поглощает все нейтроны с энергией менее 0,4 эв.

На основании облучения и последующего измерения актив­ ности имеем

Led =

Ф тСГ220о Ч~ Фр^р

(4.3)

 

Фр/р

где Led — кадмиевое отношение; Лт и Ар — активность радио­ изотопа, обусловленная соответственно действием тепловых и резонансных нейтронов.

Из уравнения (4.3) видно, что кадмиевое отношение зависит от чувствительности детектора к тепловым 02200 и резонансным /р нейтронам и поэтому оказывается неодинаковым у разных детекторов.

Если кадмиевое отношение определено экспериментально, то при известных 02200 и /р отношение плотностей потоков тепло­ вых и резонансных нейтронов можно рассчитать по уравнению

Фг.

— (LCd — 1).

(4.4)

фр

ст2200

 

Для подобных определений очень удобны детекторы, у кото­ рых сечение радиационного захвата подчиняется закону 1/v. Соответствующий расчет показывает, что для таких детекторов отношение сг22ооДр= 2, поэтому

(4.5)

Кадмиевое отношение внутри активной зоны графитового или тяжеловодного реактора для детекторов типа l/v равно при­ мерно 33, что соответствует отношению Фт/Фр=16.

Очень часто кадмиевое отношение для используемых условий облучения определяется по активации золота. Можно подсчи­ тать, что для отмеченных выше условий кадмиевое отношение золота будет равно 2. Кадмиевое отношение для других детек­ торов можно выразить через кадмиевое отношение золота:

Lea •= 1 + (Lee - l) - f f 800

(4.6)

^pa 2200

где один штрих в индексе относится к золоту, а два штриха — к другому элементу.

80


Активационный анализ на резонансных нейтронах

Активационный анализ на резонансных нейтронах имеет много общего с активационным анализом на тепловых нейтро­ нах, так как в обоих случаях ведущую роль играет реакция радиационного захвата. Однако этому методу свойственны оп­ ределенные особенности, связанные главным образом со специ­ фикой взаимодействия резонансных нейтронов с ядрами эле­ ментов и способами осуществления облучений.

Как было отмечено ранее, у некоторых изотопов сечение ре­ акции (п, у) равномерно падает с ростом энергии нейтронов согласно закону l/v. Однако у многих изотопов функция воз­ буждения при определенной энергии нейтронов имеет резонанс­ ные пики, в области которых сечение радиационного захвата' достигает исключительно высоких значений и может более чем; на два порядка превосходить сечение активации для тепловых нейтронов. В принципе такой характер функции возбуждения; предоставляет интересную возможность для проведения избира­ тельной активации элементов. Но она не может быть реализо­ вана из-за отсутствия подходящего источника моноэнергетических нейтронов с переменной энергией.

Для аналитических определений доступны только резонанс­ ные нейтроны, получающиеся главным образом в процессе за­ медления быстрых нейтронов. Наибольшей интенсивности пото­ ки резонансных нейтронов достигают в ядерных реакторах, но при этом они всегда сопровождаются интенсивным потоком теп­ ловых нейтронов. Поток резонансных нейтронов имеет сплошное' распределение, а плотность потока изменяется по закону \/Еп.

Уже сам ход зависимости плотности потока резонансных нейтронов от энергии способствует большей активации элемен­ тов, резонансы у которых расположены в области низких энер­ гий, так как здесь плотность потока резонансных нейтронов выше. Воздействовать на избирательность активации резонанс­ ными нейтронами можно путем применения фильтров, которые видоизменяют энергетический спектр нейтронов в желаемую'

сторону.

Облучение резонансными нейтронами преимущественно при­ меняют для повышения избирательности определения элементов, проявляющих наиболее интенсивное взаимодействие с резонанс­ ными нейтронами. Это, естественно, сокращает круг определяе­ мых элементов и сопровождается понижением чувствительности по сравнению с активационным анализом на тепловых нейтро­ нах того же источника. Более сложна методика проведения не­ которых стадий аналитических определений (главным образом

облучений).

Активационный анализ на резонансных нейтронах представ­ лен тремя вариантами, различие между которыми вытекает из методики анализа: 1) облучение с нерезонансным фильтром;


2) облучение с резонансным фильтром; 3) анализ по времени замедления нейтронов. Эти методы способствуют определению элементов с четко выраженными нейтронными резонансами, сре­ ди которых можно отметить: As, Mo, Ru, Rh, Pd, In, Sb, I, Nd, Sm, Tb, Lu, Та, Re, Pt, Au, Hg, U.

Облучение с нерезонансным фильтром. Этот метод приме­ няется для подавления тепловой компоненты нейтронного пото­ ка [96]. Наиболее удачный фильтр для такой цели — кадмиевый.

Слой кадмия толщиной 0,5—1,0 мм

пропускает

только, около

4 -10-4 первичного потока тепловых нейтронов.

к уменьшению

Применение кадмиевого фильтра

приводит

удельной активности элемента в такое число раз, которое равно его кадмиевому отношению в принятых условиях облучения. В результате повышается избирательность определения элемен­ тов с высоким резонансным интегралом в присутствии элемен­ тов с низким резонансным интегралом. Экспериментальное оп­ ределение кадмиевых отношений для 42 элементов, проведенное Н. А. Дамбургом и Л. Л. Пелекис в канале реактора ИРТ-2000 с кадмиевым фильтром толщиной 0,5 мм, дало величины, кото­ рые лежат в интервале от 2 до 240 [96]. Следовательно, приме­ няя этот метод, в предельном случае можно достигнуть повы­ шения избирательности активации почти на два порядка.

Иногда в качестве материала для фильтра используют бор, который имеет высокое сечение поглощения медленных .нейтро­ нов, подчиняющееся закону \/v. Ослабление потока моноэнер-

гетических нейтронов следует соотношению

 

JP*. — e ~ N vanornx

■ (4 7)

ф0

 

где Ф0 и Фж— соответственно исходная плотность потока нейтро­ нов и плотность после прохождения слоя вещества толщиной А',. — число атомов на единицу объема поглотителя; 0 ПОг л .— се­ чение поглощения.

Экспоненциальная зависимость ослабления потока нейтронов от величины сечения поглощения при изменении последней по закону 1/ц приводит к тому, что борный фильтр обеспечивает достаточно четкую границу поглощения, ниже которой поток нейтронов ослабляется в значительной степени. Увеличение тол­ щины фильтра перемещает границу поглощения дальше в об­ ласть более высоких энергий, что приводит к возрастанию сред­ ней энергии нейтронов, проходящих через фильтр (см. рис. 15). Борный фильтр приходится применять в сочетании с кадмиевым в связи с тем, что необходимо уменьшить количество тепла, вы­

деляющегося

в результате

экзоэнергетической

реакции

10В(л, a)7Li.

Активация

элементов

нейтронами реактора с

фильтром

0,5

мм Cd + 2

мм ВС4

(бор

природного

изотопного

состава)

исследована в работе [96]. С таким фильтром удельная

•82