ВУЗ: Не указан
Категория: Не указан
Дисциплина: Не указана
Добавлен: 15.10.2024
Просмотров: 136
Скачиваний: 0
монитора, так и их положения в определенном месте нейтрон ного поля источника. Кроме того, анализируемые пробы всегда должны занимать определенный объем, а для калибровочных облучений нужны эталоны, имеющие те же геометрические раз меры, что и анализируемые пробы.
Облучение изотопов с высоким сечением активации в интенсивных потоках тепловых нейтронов
Основное уравнение активации (2.23) было выведено в пред положении, что в ходе облучения число ядер активирующегося изотопа практически не меняется и нет никакого другого про цесса, кроме радиоактивного распада, который приводил бы к исчезновению образовавшихся ядер. Такое предположение яв ляется приближенным, так как очевидно, что число облучаемых ядер должно неизбежно уменьшаться за счет вступления части из них в ядерную реакцию; как говорят в таком случае, изотоп «выгорает».
Однако в большинстве случаев при имеющихся сейчас в на личии потоках активирующих излучений и реально доступных, длительностях облучений вследствие умеренных величин сече ний реакций доля выгоревших ядер оказывается ничтожной, и этим процессом можно пренебречь. Однако при облучении теп ловыми нейтронами, когда имеются мощные источники с очень высокой плотностью потока, а некоторые изотопы обладают
большими сечениями, эффект выгорания может оказаться суще ственным.
Уменьшение числа ядер при облучении подчиняется закону
|
N.\t — Л^Аое~Ф'1<^обл, |
(4.8) |
|
где Л'л/— число оставшихся ядер; |
Адо — начальное число ядер. |
||
Подсчет на примере |
золота (197Аи, |
а = 96 барн) |
для облучения |
в течение трех суток |
в максимально доступном |
потоке [Ф(1 = |
|
= 1015 нейтрон/(см2-сек)] показывает, что в этих условиях вы горит всего 2,5% ядер 197Аи. Однако при увеличении длитель ности облучения доля выгоревших ядер быстро возрастает. Сильнее эффект выгорания сказывается и для изотопов с более высокими сечениями. Так, для 168Yb, сечение активации которого
максимально (аакт= |
1,1 • Ю4 |
барн), расчет показывает, |
что в |
указанных условиях |
останется только около 5,5% исходного |
||
количества ядер. |
|
|
|
Однако последний пример экстремальный в отношении как |
|||
сечения активации, |
так |
и плотности потока. По |
оценке |
И. А. Маслова [106], |
при |
Фп=1014 нейтрон/(см2-сек) |
эффект |
выгорания наблюдается только при сечениях порядка 1000 барн
и выше. |
Для обычно |
используемых потоков с |
плотностью |
|
1012—1013 |
нейтрон/ (см2-сек) и |
времени -облучения |
несколько |
|
суток:выгорание ядер |
является |
довольно редкой |
проблемой. |
|
90
В табл. 6 указаны изотопы, для которых эффект выгорания при облучении в соответствующем потоке нейтронов превышает
3% [107]. Длительность облучения |
соответствует |
достижению |
||||||
насыщения (для короткоживущих изотопов), но |
не превышает |
|||||||
30 дней. |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
Т а б л и ц а 6 |
|
Изотопы с заметной степенью выгорания |
|
|
||||||
'.Плотность потока нейтронов, |
|
Изотопы, |
|
|
N At |
|
|
|
нейтрон! (см2сек) |
|
для которых ------ < ;0 97 |
|
|||||
|
|
|
|
|
N ao |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
1012 |
1 5 4 Е ц_ |
1 8 2 Т а |
|
|
|
|
|
|
1043 |
154EU, |
1»вуЬ, 182Та |
177][ U, |
1»*Та, |
1921г, *98Au, |
|||
1044 |
15-iEu, |
152£ Ui |
I69yb) |
|||||
104Г> |
l97mHg, ly7Hg |
|
|
|
|
|
||
60Co, |
75Se, iHmin, 434Cs, 434Ba, 453Sm, 454Eu, |
|||||||
|
)52Eu, |
153Gd, |
460Tb, |
459Dy, |
165Dy, |
488Ho, |
i™Tm, |
|
i69Yb, i75Yb, 476Lu, 177Lu, 175Hf, 181Hf, 182Ta, ISSpg^ 1850s, 192Ir 194Jr 1»3р{ 198ДЦ
197mHg, 497Hg
В табл. 6 наряду с исходными стабильными изотопами от мечены и некоторые вторичные радиоизотопы, так как они име ют высокие сечения захвата нейтронов и для них существен эффект выгорания. Это рначит, что эти ядра имеют заметную вероятность перехода в другие ядра не только при радиоактив ном распаде, но и путем вступления в ядерную реакцию с нейт ронами. Примером может служить активация золота:
197A u |
< " • * _ m |
A u |
<"■*> ....._ |
199A U |
|
а 1==96 бары, |
I |
<j 2=26000 барн. |
|
|
|5 |
IТ1 /^=2,7 дня |
(?— ^ i/2“ 3 ,15 дня |
|
|
1 9 8 H g |
|
1 9 ''H g |
|
Изотоп 198Au имеет очень высокое сечение захвата тепловых нейтронов, поэтому эффект выгорания оказывает сильное влия ние на ход накопления этих ядер. Ниже будет рассмотрено
уравнение активации, действительное |
в таких случаях |
(см. § 1 |
гл. 11). С помощью уравнения (11.1) |
было рассчитано |
относи |
тельное изменение активности 198Аи с ростом плотности потока нейтронов при /0бл = 27 дней (рис. 20). При Ф >1013 ней трон' (см2-сек) линейное увеличение активности насыщения с ростом Ф нарушается, что свидетельствует о большом влиянии
эффекта выгорания. |
накопления |
активности |
198Аи |
На рис. 21 приведены кривые |
|||
и 199Аи при двух значениях плотности потока. |
При Ф = 1013 |
ней |
|
трон! (см2-сек) кривая накопления |
для 198Аи |
имеет типичную |
|
форму с выходом на плато, т. е. достигается активность насы- ^ щения. Правда, при дальнейшем увеличении t0бл также начи
91
нает сказываться эффект выгорания. |
Между |
тем |
при |
Ф = |
||||||
= 1015 нейтрон! (см2 ■сек) |
активность |
198Аи достигает своего* |
||||||||
|
|
максимального значения уже че |
||||||||
|
|
рез 50 ч и затем быстро умень |
||||||||
|
|
шается |
(кривая |
3 |
на рис. 21). |
|||||
|
|
При этом |
быстро накапливается |
|||||||
|
|
199Аи, активность которого дости |
||||||||
|
|
гает |
максимального |
значения |
||||||
|
|
примерно через 350 ч облучения. |
||||||||
|
|
На рис. 21 все кривые приведены |
||||||||
|
|
в различных масштабах, и для |
||||||||
|
|
перехода к действительным соот |
||||||||
|
|
ношениям значения |
ординат |
для |
||||||
Плотность потока нейтронов, |
кривой |
2 |
нужно |
|
увеличить |
в |
||||
100 раз, |
а для |
кривой |
3 — в |
|||||||
нейтрон/(смг -сек) |
' |
|||||||||
Рис. 20. Влияние эффекта вы |
8,5 |
|
|
|
|
|
|
ра |
||
Ф = 1015 нейтрон/(см2-сек) |
актив |
|||||||||
горания на активность насы |
||||||||||
щения |98Аи. |
|
ности 198Аи и 199Аи сравниваются |
||||||||
|
|
примерно через 15 ч после начала |
||||||||
облучения и в дальнейшем активность 198Аи преобладает над. |
||||||||||
активностью 198Аи. Важно |
отметить, |
что 198Аи |
и |
199Аи |
имеют |
|||||
0 |
|
|
500 |
. |
1000 |
|
|
|
Длительность облучения, ч |
|
|
||
Рис. |
21. Кривые |
накопления активностей |
198Аи |
|||
( 1 , 2 ) |
и 199Аи |
(3) |
при плотности |
потока |
нейтро |
|
нов |
1 • 1013 |
нейт рон )(см 2 ■ сек) |
(1) |
и |
||
|
1• 1015 |
нейт рон /(см 2 • сек) |
(2, 3 ) . |
|
|
|
близкие параметры схем распада. Поэтому при определении золота активационным методом можно использовать потоки
92
нейтронов вплоть до 1015 нейтрон/ (см2 - сек) без заметных огра ничений чувствительности за счет эффекта выгорания, нужно» только проводить измерение излучения того радиоизотопа, ко торый дает наибольшую активность в условиях анализа. Мож но применить и интегральную регистрацию излучения .обоих радиоизотопов.
Кривые на рис. 20 и 21 построены для чисто теплового по тока нейтронов. Если в потоке содержится заметная доля резо нансных нейтронов, то следует учитывать большой резонансный’ интеграл 197Аи, что должно привести к более заметному про явлению эффекта выгорания.
Возмущение потока нейтронов веществом пробы
Введение анализируемой пробы в равномерный поток нейтро нов неизбежно приводит к определенным изменениям (возму щению) энергетического спектра и плотности потока нейтроновкак в окружающей среде, так и внутри пробы. Величина эф фекта возмущения и его характер зависят от параметров окру жающей среды в зоне облучения, состава пробы, ее массы и исходного спектра потока нейтронов.
В конечном счете возмущение потока нейтронов веществом' пробы приводит к изменению удельной активности компонентов по сравнению с облучением в невозмущенном потоке. При этом в методе эталонов (мониторов) возникает систематическая погрешность, зависящая от различия эффектов возмущения в- пробе и эталоне (мониторе). В некоторых случаях влияниевозмущения потока нейтронов на конечные результаты оказы вается очень большим, и тогда требуется принятие определен ных мер по ограничению эффекта или введение соответствующей поправки.
При облучении в потоке тепловых нейтронов общий эффектвозмущения обусловлен действием трех процессов:
1)депрессией потока нейтронов в окрестностях пробы, свя занной с утечкой нейтронов при их поглощении веществом про бы в условиях диффузионной среды;
2)экранированием внутренних слоев пробы в результате поглощения нейтронов ядрами атомов внешних слоев при их диффузии внутрь пробы;
3)рассеянием нейтронов, которое сопровождается измене нием траектории движения нейтронов и их энергетического со стояния.
Тогда коэффициент возмущения потока FB, определяемый
как отношение удельной активности компонента в пробе к удельной активности этого компонента при облучении в невоз мущенном потоке, будет равен произведению трех компонентов, каждый из которых учитывает влияние одного из отмеченных