Файл: Кузнецов, Р. А. Активационный анализ.pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 15.10.2024

Просмотров: 143

Скачиваний: 0

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

ковый номер которого отличается на ± 1 от порядкового номера макрокомпонента.

Всего имеется 104 случая, когда реакции второго порядка могут иметь место, в 65 случаях помехи от них являются существенными. Величина помехи может быть определена рас­ четным путем или экспериментально. Расчеты по уравнению (4.33) довольно сложны и трудоемки, поэтому они выполняются с помощью вычислительных машин. Такие расчеты были выпол­ нены и их результаты суммированы в работе [123]. Расчеты можно значительно упростить, применив разложение в ряд для экспоненциальных членов уравнения (4.33) [122].


Глава

5

ФОТОАКТИВАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ

§ 1. Моноэнергетическое и тормозное у-излучение

В фотоактивационном анализе для воздействия на ядра эле­

ментов

используются у-кванты достаточно высокой энергии

Еу > 1

Мэе). По энергетическому спектру источники у-излуче-

ния делятся на две группы. К первой из них относятся источ­ ники, спектр которых является линейчатым и состоит из одной или нескольких моноэнергетических линий, а во вторую группу входят источники со сплошным спектром.

Источниками моноэнергетических квантов служат процессы, связанные с переходами между уровнями ядер, такие, как ра­ диоактивный распад, захват нейтронов и протонов и резонанс­ ная флуоресценция. Недостатки этих источников обычно со­ стоят в сравнительно низкой энергии излучения, невозможности изменения энергии и слабой интенсивности. Для получения моноэнергетического излучения с переменной энергией находит

применение

процесс аннигиляции

быстрых

позитронов [124].

Однако сложность оборудования и низкая

интенсивность не

позволяют

использовать

такие

источники

в аналитических

целях.

отметить, что

наличие

источника моноэнергетиче­

Следует

ского излучения, позволяющего менять энергию в области при­ мерно 2—30 Мэе и обладающего при этом достаточно высокой интенсивностью, предоставило бы исключительно интересные возможности для анализа. Вследствие порогового характера и резонансного хода кривых возбуждения фотоядерных реакций путем изменения энергии облучения было бы значительно проще подбирать условия для избирательного определения исследуе­ мого компонента.

Поскольку такие источники отсутствуют, то для фотоактивационного анализа наибольшее применение получили различные ускорители электронов, дающие тормозное излучение со сплош­ ным энергетическим спектром. Интенсивность тормозного излу­ чения современных ускорителей достигает высоких значений, имеется возможность регулировки максимальной энергии в ши­ роких пределах. Достигаемая на ускорителях максимальная энергия (более 1 Гэв) лежит далеко за областью, представляю­ щей интерес для аналитических применений (1—45 Мэе).

110


В связи с важным значением тормозного излучения для активационного анализа необходимо рассмотреть подробнее его характеристики. Тормозное излучение получают путем ускоре­ ния электронов тем или иным способом до высоких энергий с последующим направлением их на мишень из тяжелого метал­ ла (W, Pt, Au и др.). В процессе радиационного торможения электронов в веществе мишени образуется поток квантов, имею-

Р и с . 23. Н о

р м и р о в а н н ы е

сп ек тры

т о р м о з н о г о и з ­

л у ч ен и я

д л я р а зн ы х

эн ер г и й

эл ек т р о н о в .

щий непрерывное распределение по энергии. Спектральное паспределение квантов простирается практически от нулевой, энер­ гии до максимальной кинетической энергии электронов. ..

Спектр тормозного излучения имеет сложную форму и не поддается точному теоретическому определению. Предложено несколько способов расчета, дающих приближенное решение этой проблемы. Наилучшее согласие с экспериментальными ре­ зультатами дает выражение, предложенное Шиффом. Оно до­ вольно сложно и требует весьма трудоемких расчетов.. Соот­ ветствующие расчеты были выполнены с помощью вычислитель­ ных машин, и полученные данные можно найти в работе [124ф

Спектр тормозного излучения зависит от энергии ускоренных электронов, что видно из рис. 23, на котором приведено норми­ рованное распределение интенсивности для пяти значений энер­ гии электронов. С ростом энергии первичных электронов в спектре тормозного излучения возрастает доля более жестких

•у-квантов.

Теоретические расчеты спектра тормозного излучения выпол­ няются в предположении, что используется бесконечно тонкая мишень. С мишенью конечной толщины, особенно в случае цик­ лических ускорителей, происходит деформация спектрального

распределения

за

счет

процессов,

приводящих к

поглощению

и уменьшению энергии фотонов.

 

 

 

 

 

 

 

 

 

Имеет место также угловая зависимость спектра тормозного

излучения.

На

рис.

24

показано

угловое распределение излуче­

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

ния бетатрона на 25 Мэе,

измерен­

 

 

 

 

'5с

 

 

 

 

ное по наведенной активности в про­

 

 

 

 

 

 

 

 

бах графита и меди. Видно, что ак­

 

 

 

Д

 

 

 

 

 

тивация

графита

(£ПОр= 18,6 Мэе)

 

 

 

 

 

 

 

 

указывает па более узкие

размеры

 

 

 

/

1 Т \

\

 

 

 

пучка, чем

активация меди (ЕПор=

 

 

/

/

/

\

 

 

 

= 10,8 Мэе). Иначе:говоря, при пе­

 

 

/

 

\

\

 

 

 

 

 

/

/

 

\

\

\

 

 

ремещении

от центра

пучка

к его

 

 

/

/

 

\

 

 

периферии

происходит, смягчение

 

/

/

/

 

1

\

 

 

 

 

/

 

 

1

\

 

 

спектра

тормозного’ излучения.

Это

 

/

/

 

 

1

\

\

 

значит,

что реальный .

спектр

 

тор­

 

/

/

 

 

 

\

 

 

 

/

/

/

 

 

 

1

 

 

мозного излучения,

проходящий че­

 

/

 

 

 

1

 

 

рез

образец,

будет

зависеть

от

/

 

/

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

1

 

 

'

 

/

 

 

 

 

 

 

 

охватываемого

им

телесного

угла.

 

/

 

 

 

 

 

 

 

_____ и

/

[

;

 

- J

 

\

1

1 *

Дополнительные искажения

 

в

ис­

1

 

 

1

ходный спектр тормозного излуче­

до

40

 

 

0

 

40

 

80

ния вносит рассеянное излучение от

Отклонение от оси пучка,

град

мишени,

защиты и различных уст­

Р и с . 2 4 .

У г л о в о е

р а с п р е д е л е н и е

ройств, находящихся в эксперимен­

т о р м о з н о г о

и зл у ч е н и я

б е т а т р о ­

тальном зале.

 

 

 

 

 

 

н а (2 5 М э е ) п о а к т и в а ц и и м е ­

Итак, реальный

спектр

тормоз­

д и ( / )

и у г л е р о д а ( 2 ) .

 

 

ного излучения в облучаемой пробе

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

зависит

от

многих

факторов

и его

определение может быть выполнено лишь весьма приближенно. Если к этому прибавить невысокую точность в оценке сечений, а также сложную зависимость сечений фотоядерных реакций от энергии у-квантов, то становится очевидной практическая невоз­ можность применения в фотоактивационном анализе абсолют­ ного метода. Поэтому все определения с помощью тормозного излучения проводятся по методу эталонов или мониторов.

Для получения наиболее точных результатов обычно стре­ мятся проводить облучение равномерным потоком активирую­ щего излучения. Однако пучок тормозного излучения электрон­ ных ускорителей обладает высоким градиентом плотности, ко­ торый оказывается тем выше, чем больше энергия электронов. На рис. 25 показано угловое распределение тормозного излуче­ ния линейного ускорителя для нескольких значений энергии. В принятых полярных координатах интенсивность излучения в прямом направлении условно взята за единицу, а угловое распределение выражено в долях интенсивности в прямом на­

112


правлении. Как следует из рис. 25, электроны с энергией 3 Мэе дают довольно широкий пучок тормозного излучения с относи­ тельно небольшим градиентом. По мере увеличения энергии пучок сжимается и соответственно возрастает градиент в рас­ пределении интенсивности. При энергии 20—30 Мэе интенсив-

Р и с . 25. У г л о в о е р а с п р е д е л е н и е и н т ен си в н о ст и

т о р м о з н о г о и зл у ч е н и я в п о л я р н ы х к о о р д и н а т а х при энергии :

1 — 3 Мэе; 2 — 5 Мэе; 3 — 10 Мэе; 4 — 20 Мэе.

ность излучения уже довольно резко спадает при отклонении от центра пучка.

Для более наглядной характеристики величины градиента можно отметить, что при энергии электронов 20 Мэе угловой раствор пучка, ограниченного областями с вдвое меньшей ин­ тенсивностью, чем в центре пучка, составляет примерно 6°. Это значит, что на расстоянии 1 м от мишени интенсивность пучка падает вдвое при отклонении от его центра примерно на 5 см.

из

«Облучение проб часто проводят близко к мишени (10—20 см), что неизбежно повышает величину градиента. Для получения более равномерного дозного поля в зоне облучения применяют корректировку с помощью фильтров, что связано с потерей интенсивности, или циклическое перемещение пучка электронов до мишени.

0

5

М

15

20

25

30

 

 

Энергия,

Мэд

 

 

Р и с . 26. Э н е р г е т и ч е с к о е р а с п р е д е л е н и е п л о т н о с т и п о т о к а у - к в а н т о в т о р м о з н о г о и зл у ч е н и я .

Для оценки аналитических возможностей различных ускори­ телей, а также для сопоставления данных, полученных в раз­ личных условиях, необходима единая мера интенсивности тор­ мозного излучения. В отличие от нейтронного активационного

.анализа, где плотность потока нейтронов [нейтрон/'(см2-сек)] оказывается удобной и общепринятой единицей для характери­ стики условий облучения, в фотоактивационном анализе плот­ ность потока у-квантов редко используется для этих целей.

114


На рис. 26 показан спектр тормозного излучения на рас­ стоянии 1 м от мишени для пяти различных энергий электронов,, который выражен в единицах плотности потока у-квантов, отне­ сенных к току ускорителя 1 мка и энергетическому интервалу 0,5 Мэе. Хорошо виден сложный характер зависимости плот­

ности

потока

у-квантов

от максимальной

энергии

излучения.

Поэтому

для

абсолютной

 

 

 

 

 

 

 

характеристики

пучков

тор­

 

 

 

 

 

 

 

мозного излучения

используют

 

 

 

 

 

 

 

различные

параметры,

кото­

 

 

 

 

 

 

 

рые можно сравнительно

про­

 

 

 

 

 

 

 

сто измерить. Одни из них яв­

 

 

 

 

 

 

 

ляются

косвенными и харак­

 

 

 

 

 

 

 

теризуют

мощность использо­

 

 

 

 

 

 

 

ванного

ускорителя, как, на­

 

 

 

 

 

 

 

пример,

ток

 

ускорителя или

 

 

 

 

 

 

 

мощность

пучка

электронов.

 

 

з 4

6 г

ю

го

О 40

Для

прямой

характеристики

 

 

 

 

Энергия,

HsS

 

 

пучка

тормозного

излучения

 

 

 

 

 

 

 

чаще

всего

используют

мощ­

Р и с .

27. З а в и с и м о с т ь

м о щ н о с т и

д о з ы

ность дозы излучения (р/мин).

от м а к с и м а л ь н о й эн ер г и и т о р м о зн о г о '

 

 

 

 

 

 

 

С помощью ионизационных

и зл у ч е н и я на р а с с т о я н и и 1

м о т м и ­

ш ен и

при

т о к е

у с к о р и т е л я 1

мка.

камер, соответствующим обра­ зом прокалиброванных, в указанных единицах легко измерить

мощность дозы излучения, создаваемой ускорителем в той или иной области пространства. Для взаимного сравнения ускори­ телей мощность дозы определяется на стандартном расстоянии от мишени, равном 1 м. Для этих условий определено соотно­ шение между мощностью дозы и током ускорителя при разной энергии тормозного излучения (рис. 27).

Однако общие характеристики мощности ускорителя еще не дают точной оценки условий в зоне облучения, которую часто стремятся приблизить к мишени, чтобы повысить плотность потока излучения. Воспользоваться ионизационной камерой для измерений уже затруднительно из-за малых размеров пучка. Тогда определение мощности дозы можно осуществить по вы­ ходу какой-либо хорошо изученной фотоядерной реакции. На­

пример, в работе [125] для этой

цели

использовали реакцию

иМп(у, п)54Мп, выход которой

при

20 Мэе составляет

2,0 X

X106 моль

Измерение

абсолютной активности

54Л\п,

образовавшейся в известном количестве марганца в данных условиях, позволяет рассчитать дозу излучения по уравне­

нию (5.6).

Облучение анализируемых проб проводится при определен­ ной энергии тормозного излучения, которая должна иметь высо­ кую стабильность во времени. Для повышения избирательности определений облучения проводят при различной энергии тормоз­ ного излучения.

115