в поле слабее, чем кТ и ширина линии поглощения, мы можем разложить формулу (5. 80) в ряд по внешнему полю. Разность между коэффициентами поглощения дает нам выражение для МКД
Итак, для рассматриваемого перехода МКД содержит два члена. Первый член зависит от ^-фактора основного состояния, он пропорционален кривой поглощения и ме няется обратно пропорционально температуре. Это есть парамагнитный или С-член, определяемый общей форму лой (5. 73). Второй член пропорционален производной по частоте от линии поглощения, он не зависит от темпера туры («диамагнитный» вклад). Его величина определяется только зеемановским расщеплением основного и возбу жденного состояний. Относительный вклад двух членов зависит также от кривой поглощения: при широкой полосе мы сможем наблюдать только парамагнитный вклад, диамагнитный может проявиться для достаточно узких линий. Аналогичное рассуждение проводится и для дей ствительной части показателя преломления для получе ния формулы ЭФ
В = ™ (с/і)-1 (и+ — п_) = 7UO(cw)-1 X
(5.S2)
где щ (ѵ) — дисперсия показателя преломления в области полосы поглощения в нулевом поле.
В рассмотренной двухуровневой схеме мы пренебрегли возможным перемешиванием основного и возбужденного состояний с другими уровнями под действием магнитного поля. Более строгий формализм показывает, что учет этого взаимодействия приводит к появлению еще одного члена в выражении для МКД и ЭФ, называемого членом «смешивания» [23]. Наиболее общую форму для МКД можно представить как
(5. S3)
где а, Ъ и с дают соответственно диамагнитный вклад, вклад смешивания и парамагнитный вклад. Член смеши вания для основного состояния аналогичен температурно
независимому парамагнетизму Ван—Флека. Но в отличие от магнитных свойств при изучении МКД возможно также проявление членов смешивания для возбужденных состоя ний. В спектральной зависимости член смешивания прояв ляется так же, как и парамагнитный: ои пропорционален поглощению.
Изучение МКД позволяет получить в принципе те же спектроскопические параметры, что и эффект Зеемана (^ц-фактор возбужденного состояния при известном факторе основного состояния). Однако его важное преиму щество может проявиться при магнитооптических иссле дованиях широких линий поглощения (Дѵ ~ 10 см“1) в обычных лабораторных полях, когда расщепление Зе емана еще мало. По сравнению с ЭФ метод МКД имеет то преимущество, что достаточная информация может быть получена путем измереиия спектра МКД н поглощения, тогда как в ЭФ необходимо также знать дисперсию пока зателя преломления, что труднее определить эксперимен
тально, чем поглощение. |
понять, |
К в а д р а т и ч н ы е э ф ф е к т ы . Легко |
что квадратичные по х члены в выражении (5. 74) |
уже не |
вносят вклад в ЭФ и МКД, так как величина для любого возмущения будет инвариантной по отношению к преобра зованию времени. Однако диагональные компоненты
Ххх==У.уу= \' (Х- + Х+) зависят от суммы круговых компо
нент восприимчивости и уже могут давать вклад в квад ратичные эффекты. Таким образом, спип-орбитальиое и зеемановское расщеплепия вносят вклад в квадратичные эффекты в следующем порядке теории возмущений. Но более важным может оказаться вклад, связанный с об менным расщеплением возбужденных состояний, т. е. член вида
/70= 7 ' ( й, b)SaSb, |
(5. Si) |
где I' (а, Ъ) — обменный интеграл двух ионов а и Ъв воз бужденном состоянии. Этот член не вносит линейного по X вклада в ЭФ и МКД из-за его инвариантности по от ношению к преобразованию времени, но дает вклад в квад ратичные эффекты. Это обстоятельство является важным, так как может привести к сравнимым по величине линей ным и квадратичным магнитооптическим эффектам в маг нитоупорядоченных кристаллах, если константы спин-
і5а^_
орбитального и обменного взаимодействия являются вели чинами одного порядка. Восприимчивость пары обменносвязанных ионов может быть представлена в виде
|
Ь) = V - ^ P tj(a, |
Ь) SeSj = |
|
|
а, b |
|
|
= |
2 рч (а’ Ь ) + т |
+ s °s t ]] ’ |
(5.85) |
|
|
«, b |
|
|
где суммирование ведется по всем |
парам в объеме V. |
В этом уравнении z-компоненты спинов определяют маг
нитное двупреломление света, |
|
а круговые |
компоненты — |
\ ^ Р Н |
двухмагноиное |
рассеяние |
света. Наблюдаемое на опыте |
|
двупреломление или фазовый |
|
сдвиг воли компонент света, |
У, * X, |
поляризованных параллельно |
Рис. 5.6. Диаграмма Зеемана для перехода дублет—дублет и пра вила отбора в поперечпом магнит
ном поле. Н=0 НФО,1 оси кбантоВания
и перпендикулярно статической намагниченности, может быть записано [22]
2тх(о |
s '*s l |
(5.86) |
'Рем— с (Л1 '"-О = 7z7F |
|
а,Ь |
|
Проиллюстрируем квадратичные эффекты на примере электронного перехода, показанного на рис. 5.6.. [24]. Свет в одноосном кристалле распространяется 'вдоль оси z, перпендикулярно магнитному полю, ориентирован ному по оси X. При тех же предположениях, что и при вы воде формулы (5. 81) для МКД, разлагая коэффициенты поглощения ас (ѵ) и ау (ѵ) в ряд до второго члена по полю, имеем
. _ |
(±_ daо d 4 \ |
(5- 87) |
ÄC£— ах — ау — 2 |
Saj.Sa± \1сТ ‘ dv — dv2/* |
Эта формула для магнитного линейного дихроизма содержит первую и вторую производные от линии погло щения, представляющие температурно-зависимый и неза висимый члены. Эксперимент позволяет определить g - фактор возбужденного состоящія. Мы видим, что иссле дование МЛД возможно в парамагнетиках либо при очень низких температурах, когда кТ мало, либо в области узких полос поглощения.
Хотя формулы (5. 81), (5. 82), (5. 87) для МКД, ЭФ и МЛД были получены в предположении, что магнитное расщепление является слабым по сравнению с шириной линии поглощения и температурой, они качественно предсказывают возрастание эффектов для магнитоупоря доченных кристаллов, где имеется сильное обменное вза имодействие.
Гиромагнитный мсхаіпізм магнитооптических эффектов
Выше мы рассмотрели микроскопические меха низмы магнитооптических явлений, связанные с электри ческими дипольными переходами. Одпако возможно также появление воспришічивости за счет магнитных дипольных или даже квадрупольных переходов. Обычно эти переходы значительно слабее и ими, как правило, можно пренебречь. В случае магнитоупорядоченных кристаллов оказался существенным вклад в восприимчивость, связанный с маг нитными дипольными переходами в далекой инфракрасной и СВЧ области на частотах ферромагнитного и обменного резонансов.
Из уравнения движения магнитного момента ферро магнетика [25], при условии, что частота наблюдения ш больше частот ферромагнитного шр резонанса и частоты релаксации шрсл, т. е. ш шр, сорел, следует, что тензор магнитной восприимчивости имеет вид
О |
Mz — Му |
|
х?,(«*>«ор) = Л - -М г |
о |
мх + к. с., |
(5. 88) |
М у - м х |
о |
|
где к. с. — комплексно-сопряженное выражение, у — гиромагнитное отношение. Формула (5. 88) говорит о том, что в оптическом диапазоне в первом приближении диа гональные компоненты магнитной восприимчивости равны
нулю и предположение д=1 оправдано для оптического диапазона. Однако отличие от нуля недиагональных ком понент вносит вклад в гиротропные явления в оптическом диапазоне. Из расчета круговых компонент у" была получена следующая формула для частотно-независимого гиромагнитного ЭФ для многоподрешеточного ферримагпетика [25]:
= 2 п п с ~ і 2 r<Ä , |
(5. 89) |
а
где М а —алгебраическое значение намагниченности подре шетки.
В случае двухподрешеточпого ферримагнетика
|
<ры= 2тсас-і (fjMj — т2Л/2), |
|
(5.89а) |
или, согласно |
[26], |
|
|
|
|
|
м |
|
Л / 1Л / 2 ( 7 і ~ Т 2 ) 2 ' |
|
<? = <Рр + |
2тт.п |
|
(5. 90) |
Гоби = — Тофф м |
ТіТГг^ |
|
|
|
|
где |
- Л/2, 7Эфф = |
(М, - |
Л/2) (Д/і/Ті - |
|
|
Ма= М, |
ЛГа/Та)“1 • |
|
Первый и второй члены в (5. 90) дают соответственно |
вклады в гиромагнитный |
ЭФ |
за счет ферримагнитного |
и обменного резонансов.
Изучение частотно-независимого ЭФ позволяет по фор
муле (5. 89), |
при известных М а и |
?г, находить величину, |
анизотропию |
и температурную |
зависимость g-факторов |
подрешеток в ферримагнетиках.
§ 7. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ЛИНЕЙНЫХ НО НАМАГНИЧЕННОСТИ ЭФФЕКТОВ
К настоящему времени выполнено достаточно большое количество исследований линейных по магнит ному полю или намагниченности эффектов. В первую оче редь это относится к исследованиям ЭФ, значительно меньше изучался МКД. В этом разделе рассмотрим основ ные результаты в кристаллах с различными видами кри сталлографического и магнитного упорядочения.
