лиза газообразной закиси азота. Согласно [58J, при очень высоких мощностях дозы электронного излучения эти выходы несколько возрастают. Отмеченное явление, как указывалось в главе IX, обусловлено тем, что в этих условиях происходит замена реакции
(1) реакцией (2). Возможно, что такое же явление имеет место и в случае излучений с высокими величинами ЛПЭ [59J. Как следует из работы [60J, G(H2) для этилена практически одинаков как для у-пзлучения 00Со, так и для протонов и гелпонов различной энер
гии. Данные о выходах продуктов радиолпза закиси азота н эти лена были приведены в главе VII.
По данным [61J, алюмофосфатные стекла, активированные мар ганцем, можно применять для нахождения доз пучков тяжелых заряженных частпц. Одинаковые показания, как было найдено, дают протоны (энергия 7 Мэе), дейтроны (энергия 14 Мэе) и гелионы (энергия 28 Мэе). Доза измеряется по появлению окраски (длина волны 560 нм), обусловленной образованием Ми3'1. В слу чае у-излучетшя °°Со интенсивность возникающей окраски при мерно в 1,5 раза больше по сравнению с тяжелыми заряженными частицами.
6 . Некоторые практические рекомендации
Тяжелые заряженные частицы при прохождении через кон денсированную среду теряют свою энергию па весьма малом пути. Это обстоятельство следует учитывать при определении доз рас
сматриваемых видов излучения. Например, G(Fe3+) |
в дозиметре |
|
Рис. 85. Зависимость G(Fe3+)naC:I |
|
от скорости перемешивания v рас |
творов ферросульфата |
в |
0,4 М |
|
ITjSOj, насшцоппых воздухом |
|
1 — облучение дейтронами |
с |
энергией |
|
19,4 Мэе, 10-J АХ Fe:+, /= 8 -10 —“ п; |
2 — облучение гелнонамн |
с |
анергией |
|
34 Мэе, 10-1 M Fc!+, X= |
10-' а; |
|
3 — облучение гелпонамп |
с |
энергией |
~т> 1т |
34 Мэе, 10-* М Ге‘+, X= |
5-10~s а |
|
|
|
и, Об./MUH.
Фрикке зависит от того, присутствует ли кислород в растворе или же нет (см. главу V). Как правило, при работе с внешними пуч ками тяжелых заряженных частиц толщина слоя жидкости зна чительно превышает величину пробега частицы. Поэтому, в отсут ствие перемешивания могут создаться такие условия, когда ско рость расхода кислорода в этом тонком слое жидкости будет пре вышать скорость его диффузии из необлучаемого объема. Однако при сравнительно больших мощностях дозы даже перемешивание раствора с еысокой скоростью не может обеспечить кислородом облучаемую зону в местах высокой плотности ионизации. На рис.
85 показана зависимость наблюденного выхода Fe3+ от силы тока пучка гелионов или дейтронов для насыщенных воздухом раство ров ферросульфата [2J. Как видно пз этого рисунка, G(Fe3+) замет но уменьшается при токах, превышающих 10- 8 а. Увеличение
скорости перемешивания в этом случае не приводит к возрастанию G(Fe3+). Таким образом, прп проведении дозиметрии пучков тяже лых заряженных частиц с помощью систем, для которых выход превращения зависит от наличия кислорода, необходимо исполь зовать перемешивание и небольшие мощности дозы.
ЛИ Т Е Г А Т У Р Л
1.G. L. Kochanny, A. Timnick, С. J. Hochanadel, С. D. Goodman. Radiation
Res., 19, 462 (1963).
2.В. Н. Schuler, А. О. Allen. J. Аш. Chem. Soc., 79, 1565 (1957).
3.Е. J. Bart, W. J. В amler, S. В. Bocklin. Radiation Res., 4, 378 (1956).
4.И. Драганич, М. Симич, Н. Милашин, В. Радак. Труды I Всесоюзного совещания по радиационной химии. М., Пзд-во АН СССР, 1958, стр. 64.
5.J. Pucheault, В. Julien. Ргос. I ll Tibany Symposium on Radiation Che mistry. Budapest, 1973, p. 1191.
6.M. Haissinsky, M. C. Anta. Compt. rend., 236, 1161 (1953).
7.N. Miller. Trans. Faraday Soc., 50, 690 (1964).
8.В. C. McDonnell, E. J. Bart. J. Am. Chem. Soc., 76, 2121 (1954).
9.E. Collinson, F. S. Dainton, J. Kroh. Proc. Roy. Soc., A265, 407 (1962).
10.C. N. Trumbore, E. J. Bart. J. Phys. Chem., 63, 867 (1959).
11.M. Lejort, X. Tarrago. J. Phys. Chem., 63, 833 (1959).
12.C. N. Trumbore, J. Am. Chem. Soc., 80, 1772 (1958).
13.M. Lejort. Compt. rend., 245, 1623 (1957).
14.N. Miller. Radiation Res., 9, 633 (1958).
15.E. J. Bart, J. Terandy. Rev. Sci. Instrum, 29, 962 (1958).
16.С. B. Senvar, E. J. Bart. Proc. II United Nations Intern. Conference on Peaceful Uses of Atomic Energy, vol. 29. Geneva, 1958, p. 19.
17.L. Elirenberg, E. Saeland. JENER Publ. No. 8 (1954).
18.В. C. Axtmann, J. A. Licari. Radiation Res., 12, 511 (1964).
19.А. Г. Васильев, Д. В. Викторов, В . М. Розман, В. В. Ткаченко. Химия высоких энергий, 3, 269 (1969).
20.W. A. Armstrong, W. G. Bumpreys. Can. J. Chem., 42, 1092 (1964).
21.M. В .Владимирова. Атомная энергия, 17, 222 (1964).
22.М. В . Владимирова, А. А. Баталов, В . А. Куликов, Л. Г. Шулятикова.
Дозиметрия больших доз. Ташкент, «Фаи», 1966, стр. 163. |
М. Бяков, |
23. Е. |
В. |
Ковалева, А. |
М. Афанасьев, |
Л. |
Т. Бугаенко, В. |
Е. |
В. |
Калягин, Е. В. |
Ветряев. Вести. |
АН |
БССР, серия |
физ.-энерг. |
наук, |
№ 2, 29 (1970). |
|
|
|
|
24.N . F . Barr, R. В. Schuler. J. Phys. Chem., 63, 808 (1969).
25.J. Weiss, N. Miller. Ibid., p. 8S8.
26.M. C. Anta, M. B. Mariano, M. L. Santos. J. Chim. phys., 61, 577 (1964).
27.В. B. Schuler, A. O. Allen. J. Am. Chem. Soc., 77, 507 (1955).
28.W. G. Burns, J. B. Parry. Nature, 201, 814 (1964).
29. F. |
Mooseley, |
A. E. Truswell. Rep. AERE—R 3078 (1960); |
цит. no |
I. |
Draganic. |
Determination of Absorbed Dose in Reactors. Vienna, |
IAEA, |
1971, p. 197.
30.A. W. Boyd, B. W. J. Connor. Can. J. Chem., 42, 1418 (1964).
31.W. G . Burns. J. Phys. Chem., 65, 2261 (1961).
32.P. J. Dyne, J. A. Stone. Can. J. Chem., 39, 2381 (1961).
33.Я. В. Лаврентович, А. В. Зверев, А. А. Великовский, A. M. Кабакчи.
Химия высоких энергий, 3, 147 (1969).
34. А. Б. Зверев, Я. И. Лаврентович, А. М. Кабакчи. Там же, стр. 453.
35.Я. И. Лаврентович, Г. С. Якименко, А. Г. Старенький, А. М . Кабакчи.
Там же, стр. 44.
36.Я. И. Лаврентович, Г. С. Якименко, А. Б. Зверев, А. М. Жабакчи.
Атомная энергня, 27, 29G (1969).
37.Я. II. Лаврентович, Л. Е. Коваленко, А. Г. Старенький, А. А. Великов-
ский, А. М. Кабакчи. Дозиметрия и радиационные процессы в дозиметри ческих системах. Ташкент, «Фан», 1972, стр. 178.
38.Я. И. Лаврентович, А. II. Левон, Г. II. Мельникова, А. М. Жабакчи.
Атомная энергия, 19, 273 (1965).
39.Я. И. Лаврентович, А. М. Кабакчи. Радиационная химия полшмеров. М., «Наука», 1966, стр. 253.
40.A. Charlesby, R. J. Woods. Intern. J. Appl. Radiation Isotopes,, 14, 413 (1963).
41.Л. M. Коваленко, Л. II. Гайченко, Я. И. Лаврентович, А. М. Жабакчи.
Атомная энергпя, 31, 510 (1971).
42.W. L. McLaughlin, Р. Е. II/ortenberg, В. В. Radak. Dosimetry in Agri culture, Industry, Biology and Medicine. Vienna, IAEA, 1973, p. 577.
43.Л. M. Коваленко, Л. II. Гайченко, Я. И. Лаврентович. Дозимютрпя П радиационные процессы в дозиметрических системах. Ташкент,, «Фан», 1972, стр. 174.
44.S. Gordon, Е. J. Hart. Radiation Res., 15, 440 (1961).
45.Е. J. Hart, P. D. Walscli. Radiation Res., 1, 342 (1954).
46.P. Sigli, J. Pucheault. J. Chirn. phys., 70, 717 (1973).
47.E. П. Петряев, E. II. Калязин, E. II. Ковалева. Дозиметрия ис радиа ционные процессы в дознметрпческпх системах. Ташкент, «Фат», 1972, стр. 170.
48.О. Ф. Чебурков, К. В. Малахов, В. А. Грамолин, А. М. Кабакчи... Труды II Всесоюзного совещания по радиационной хпмии. М., Изд-во АШ СССР, 1963, стр. 159.
49.А. Г. Васильев, Д. В. Викторов, И. М. Розман, В. В. Ткаченко. Химия высоких энергий, 3, 373 (1969).
50.I. Dvornik, U. Zee, М. Baric, D. Razem. Handling of Radiation Accidents. Vienna, IAEA, 1969, p. 225.
51.A. M. Афанасьев, Л. T. Бугаенко, В . M. Бяков, Е. П. Калязин, Е.. Н. Ко валева, Ф. Т. Ничипоров, Е. П. Петряев. Вести. АН БССР, сершя физ.- энерг. наук, № 4, 23 (1970).
52.Е. П. Ковалева. Автореферат канд. дисс. Минск, Ин-т ядерной энсергетикп АН БССР, 1972.
53.Я. А. Бах, Г. Г. Бабичева, В. А. Ларин. Докл. A ll СССР, 1341, 1079 (1960).
54.Я . А. Бах, Г. Г. Бабичева, В. А. Ларин, Труды II Всесоюзного совеща ния по радиационной химии. М., 11зд-во АН СССР, 1962, стр. 738..
55.М. Т. Дмитриев. Атомная энергия, 15, 52 (1963)
Ait. ,W. Жмття1, Л. А1. ЛТлспиг. iVauVar'ibn Pfes., l'o, 254' (1961).
57.R. W. Hummel, J. A. Hearne. Nature, 188, 734 (1960).
58.C. Willis, A. W. Boyd, D. A. Armstrong. Can. J. Chem., 47, 3783 ((1969).
59.I. Draganic. Determination of Absorbed Dose in Reactors. Vienna, IIAEA, 1971, p. 197.
60.A. R. Anderson, J. V. F. Best. Nature, 216, 576 (1967).
61.В. В. Ткаченко, Б. А. Брискман, Л. M. Коваленко, Я. И. Лавренптович.
Атомная энергия, 35, 210 (1973).
Г л а в а XI
ХИМИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ ДОЗИМЕТРИИ РЕАКТОРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
На практике часто имеют дело с реакторным излучением, сос тоящим из потоков нейтронов и у-лучей. Дозиметрия этого вида излучения химическими методами основана на правиле аддитив ности Г1J: суммарная реакция, протекающая под действием сме шанного излучения, равна сумме реакций, индуцированных от дельно каждым компонентом этого излучения. Оно выражается формулой
G = fnGn + 1 y G-r |
(1) |
где G — выход превращения в дозиметрической системе; |
Gn и |
Gy — выходы этого превращения за счет нейтронов и у-лучей соот ветственно; fn и /т — доли вклада нейтронов и у-лучей в суммар ную дозу.
При работе на реакторах энергию излучения, поглощаемую системой (точнее — мощность дозы), обычно выражают в милли ваттах на грамм или в ваттах на грамм. Соотношения между этими единицами и радами на секунду или радами на час таковы: 1 рад/
/сек = 10~Б вт/г\ 1 мвт/г = 3,6- 10s рад/час.
При проведении радиационно-химических экспериментов с реакторным излучением приходится обычно решать два вопроса: 1 ) определение суммарной поглощенной дозы смешанного гамманейтронного излучения и 2 ) определение дозы каждого отдель
ного компонента смешанного излучения. Для дифференциации доз различных компонентов реакторного излучения используются сле дующие особенности взаимодействия нейтронов с веществом. В главе I отмечалось, что при действии быстрых нейтронов на раз личные среды, состоящие из водорода, углерода, азота, кислорода и небольших количеств других легких элементов, энергия погло щается в основном в результате процесса упругого рассеяния нейтронов ядрами атомов водорода. В этом процессе возникают протоны отдачи. Поэтому применением двух дозиметрических сис тем — водородсодержащей и не содержащей атомов водорода — можно в принципе разграничить дозы быстрых нейтронов и у- лучей. Для измерения потоков тепловых нейтронов в систему обычно вводят соединения элементов (чаще всего — 6Li, 10В и 236U), имеющих большие поперечные сечения захвата этих нейт
ронов.
Предлагались различные способы решения указанных выше вопросов с помощью химических дозиметрических систем. Сводка таких систем дана в табл. 64. Из их числа наиболее подробно ис следованы водный раствор щавелевой кислоты, закись азота и циклогексан.
1. Водный раствор щавелевой кислоты
По мнению И.. Драганича [1J, который провел обширные ис следования радполпза растворов щавелевой кислоты в Н 20 и D20 [26, 30, 65J, с помощью этой системы возможно определять дозы для многих объектов с низкими значениями эффективного атомного номера. Как уже отмечалось (см. стр. 169), при облу чении водных растворов щавелевой кислоты происходит ее раз ложение, причем главным продуктом радиолиза является С02. Скорость разложения вплоть до 60% подчиняется уравнению пер вого порядка, которое можно представить в следующей форме, удобной для использования:
где D — доза; с0 и с — концентрации щавелевой кислоты до и после облучения; а — коэффициент пропорциональности. Этот коэффициент не зависит от с0 в диапазоне от 0,05 до 0,6 М, мощ ности дозы до 109 рад/сек [66] и температуры до ~ 80° С. Было найдено [28], что он увеличивается с ростом ЛПЭ излучения.
Для реакторного излучения коэффициент а зависит от вклада нейтронов и у-лучей в суммарную дозу (т. е. от величин /„ и / Y) и соответствующих значений а для каждого компонента (т. е. от ап и aY). Уравнение, связывающее эти величины, имеет следую-
ЩИЙ ВИД! |
|
|
1/я = /Y/flY+ |
fja n. |
(3) |
Очевидно, |
уравнение (2) |
можно применять для расчета дозы |
в воде в том случае, когда, кроме с0 и с, известно также а для дан ных условий облучения в реакторе. Этот коэффициент может быть определен экспериментально (например, путем использования метода калориметрии), вычислен с помощью уравнения (3), когда известны члены, входящие в его правую часть, или взят из измере ний в аналогичных условиях на другом реакторе. Отметим, что он равен aYдля отражателя нейтронов или тепловой колонны. В этом случае необходимо для приготовления растворов использовать D20 вследствие меньшего поперечного сечения захвата тепловых нейтронов. Согласно [28], при отношениях доз у-лучей и нейтронов, равных от 3 : 2 до 2 : 3. коэффициент а равен 49 эв/молъ ( + 4%); ошибка больше ( + 10%), если это отношение лежит в пределах от 4 : 1 до 1 : 4. По мнению И. Драганича [1], ап не должно сильно зависеть от спектра нейтронов реактора.
