деляемых в этом случае доз составляет — 1011 рад. По данным [19], при использовании этой установки для непрерывного изме рения дозы можно также регистрировать увеличение электропро водности растворов глюкозы, обусловленное образованием кислот ных продуктов.
Согласно [67], водные растворы глюкозы, содержащие Н3В 0 3, пригодны для измерения потоков тепловых нейтронов.
Е. П. Ковалева и др. [25] предложили использовать выделен водорода из водных растворов глюкозы как меру суммарной дозы реакторного излучения. Выходы водорода равны 0,64, 1,5 и 2,0 молек./ЮО эв соответственно для 0,3, 1,2 и 2,5 М растворов. Они не зависят от мощности дозы в интервале 50—104 рад/сек, темпера туры облучения в диапазоне 20—70° С и величины ЛПЭ в пределах О',0 2 - 1 эв/А.
3. Определение дозы реакторного излучения параллельным использованием двух водных дозиметрических систем
М. В. Владимирова и сотр. [6, 8J предложили проводить па раллельное измерение концентрации ионов Fe3+ в дозиметре Фрикке и молекулярного водорода в 0,4 М растворе H ,S04, образую щихся при облучении, для нахождения дозы реакторного излуче ния. Эксперименты проводились на реакторе ВВР. Величина ЛПЭ для смешанного излучения (у-лучп и быстрые нейтроны) указанного реактора составляет 0,28 эв/А. Значения G(H2) и G(Fe3+) для этого излучения равны соответственно 0,58 и 12,6 молек./ /100 эв Гб, 8|. По данным цитируемых работ, максимальная доза, которую можно измерить с помощью дозиметра Фрикке, равна
— 105 рад. Насыщение раствора кислородом расширяет этот продел до ~ 5 -105 рад. Для раздельного определения доз у- и нейт ронного излучения этим методом необходимо знать величины G(FI2) и G(Fe3+) для быстрых нейтронов. В работах [6, 8J значение G(H2) для быстрых нейтронов рассчитывалось, исходя из энергети ческого спектра быстрых нейтронов в реакторе ВВР и величин G(H2) для протонов отдачи каждой энергии. Было найдено, что это значение G(H2) равно 1,0 молек./ЮО эв.
Рассматриваемый способ дозиметрии позволяет найти величину ЛПЭ излучения путем измерения отношения G(H,) / G(Fe3+). Соот ветствующая методика была приведена в главе X (см. стр. 273).
Позднее сходный метод был описан в работе [34J. В ней для дозиметрии реакторного излучения использованы следующие пары водных систем: дезаэрированный 5-Ю~2 М раствор Fe2+ в присут ствии 10_3 молъ/л NaCl и насыщенный воздухом 0,4 М раствор
H2S 0 4 с добавкой 2-Ю-5 молъ/л КВт; |
первый из этих растворов и |
насыщенный воздухом 2,5-10“3 М |
раствор К 2Сг20 7 в 0,4 М |
H2S 0 4. Согласно [37], с помощью этих пар можно определять эф-
фектиштую величину ЛПЭ и мощность дозы реакторного излучения соответственно до 10 эв/А и 105 рад/сек. По данным [36J, применение
водных растворов Fe2+ и Сг20?_ позволяет измерять дозы в диапа зоне 5 • 105 — 5 -10е рад.
4.Закись азота
Вглаве VII уже говорилось о том, что N20 при радиолизе раз лагается и количество образующихся азота и кислорода может служить мерой дозы в диапазоне от 10Бдо 3-10° рад и даже выше. Поскольку NoO в обычных условиях является газом, то ЛПЭ излу чения при радиолизе не оказывает влияния па выход разложения. Эта особенность находит свое применение в дозиметрии смешан ного реакторного излучения [52, 58—63, 68J. Данные о выходах продуктов радиолиза N„0 были приведены в главе VII (см. стр.
212).
Поглощенная доза в дозиметре на основе N20 при облучении в реакторе главным образом обусловлена у-лучами и продуктами ядерноп реакции 14N (п, р)ыС. Рассчитаем дозу за счет этой реак ции [69J. Сечение захвата тепловых нейтронов атомами 14N равно 1,75• 10-21 см2. Энергия протона и атома отдачи 14С составляет 0,626 Мэе. Тогда при потоке тепловых нейтронов, равном, на пример, 1014 нейтронов/см2-сек энергия, полностью поглощаемая одним граммом N30 за счет рассматриваемой реакции, составляет
1Л • (28/44) (6,02 • 10м) (1,75 • 10~-') • 1 • 10» • (0,626 ■10°)
14 • (6,24 • Ю1Р) = 480 мет/г
Протон, образующийся в этой реакции, имеет энергию 0,59 Мэе. Пробег такого протона в воздухе при 15° С и давлении 1 атм равен — 1 см. Пробег 14С очень мал, и эти атомы отдачи полностью поглощаются в N20 . Таким образом, для того, чтобы получить только дозу у-лучей, необходимо в показания этого дозиметра вносить поправку па дозу за счет реакции 14N (п, р)и С.
Согласно [58J, N20 может быть использована для измерения потоков тепловых нейтронов. С этой целью рекомендуется вводить в дозиметрический сосуд несколько миллиграммов 23Б1Ю2. Изотоп 235U под действием тепловых нейтронов претерпевает деление. Про дукты деления вызывают разложение закиси азота, причем степень разложения гораздо больше, чем в отсутствие *235U 0 2 (т. е. за счет у-излучения). Таким образом, облучая N20 в отсутствие и в при сутствии 235U можно найти дозу у-лучей и определить поток теп ловых нейтронов.
Особенности дозиметра на основе N20 и способы измерения химических превращений в закиси азота при облучении подробно рассмотрены в главе VII (см, стр, 212),
5. Циклогексан
При радиолизе циклогексана, наряду с другими продуктами, образуется молекулярный водород. Предлагалось [38—42, 70J по количеству водорода измерять поглощенную дозу реакторного из лучения. <3(Н2) мало зависит от ЛПЭ излучения (см. табл. 61) и постоянен до доз 1.7-107 рад. Зависимость б?(Н2) от дозы для смешанного реакторного излучения приведена на рис. 86. Цикло гексан стабилен при хранении; он не становится радиоактивным в результате облучения в реакторе.
Рнс. 86. Зависимость G(H2) от |
i |
дозы при радполнзе циклогек |
сана под действием смешанно |
|
го п, 7-113лучения ядериого ре |
|
актора (70% нейтронов и 30% |
|
7-лучей) |
|
|
х: |
1 — мощность |
дозы |
2-10* рад/свк; |
г — мощность |
дозы |
2-105 раО/сек |
|
ОО О
-о . 5
о/
•1
____________ 1- ________ !____________ 1________
п
в-ю 'гп. зВ/г
По данным А. Бойда и др. [70, 711, по выделению D2 из пол ностью дейтерированного циклогексана С0В 12 можно оценить дозу у-излучения, а по выделению Н 2 из циклогексана C6HJ2 — суммарную дозу за счет быстрых нейтронов и у-лучей.
Методики приготовления образцов циклогексана для дози
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
метрии и |
анализа Н 2 описаны в главе VI |
(см. стр. 202). |
|
Циклогексановый дозиметр рекомендован [1, 70, 71J для из |
мерения поглощенных доз в материалах состава (СН2)П. |
|
6. |
Другие дозиметрические системы |
|
|
|
|
Вода Н20 и DjO. Еще в 1952 г. предлагалось [72J с целью до |
зиметрии |
реакторного |
излучения |
использовать |
Н 20 . |
и |
D20 . |
В Н20 |
водород и перекись водорода возникают главным |
образом |
за счет быстрых нейтронов и у-лучей, а в D?0 — преимущественно |
за счет у-излучения. |
|
|
г. П. Боне-Мари [73] |
исполь |
Водный раствор буры. В 1951 |
зовал для |
определения |
больших потоков тепловых |
нейтронов (до |
1017 нейтронов/слг) |
водные растворы буры. |
В этих |
растворах под |
действием |
продуктов реакции |
10В (п, a)7Li |
выделялась |
перекись |
водорода, |
концентрация которой служила мерой дозы. Определе |
ние Н20 2 проводилось с помощью титанового реактива. |
|
воз |
Водный раствор |
феррина. |
Ж. |
Пюшю [4, |
74] исследовал |
можность |
применения |
водных |
растворов феррина |
(комплексное |
соединение трехвалентного железа с о-фенантролином) для раз дельного измерения доз у-лучей и быстрых нейтронов. При об лучении этих растворов происходит восстановление Fe(III) ^в Fe(II), причем радиационно-химический выход данного превраще-
Пий При действии у-лучей примерно в 15 раз больше, чем прй действии быстрых нейтронов. Однако эта система имеет недоста ток. связанный с послерадиациониым восстановлением Fe3+.
Водный раствор К.Т. Э. Харт и сотр. [14. 75] разработали метод дозиметрии смешанного гамма-пеш ройного излучения ядер ного реактора, состоящий в измерении количества газа (ЫЦ и О,), выделяющегося при радиолпзе водного раствора йодида калия. Уравнение, выражающее зависимость скорости газовыделения при облучении раствора KJ от мощности дозы, имеет следующий вид Г141:
где п — суммарное количество образующихся молекул Н 2 и 0 2; t — время в минутах; Gy и Gn — выходы ВЦ + 0 2 за счет у-пзлуче-
ния и быстрых нейтронов (протонов отдачи) соответственно; Е-( и Еп — поглощенная энергия у-нзлучеиия и быстрых нейтронов (протонов отдачи) соответственно.
Как видно из уравнения 15), чтобы рассчитать Еу и Еп, необхо димо знать СЦ, Gn и отношение Еу/Еп (скорость газовыделения определяется экспериментально). 6Ц и Gn находятся в специально постав ленных для этого опытах. Отношение Еу/Еп возможно найти с помощью ка- кой-лпбо другой системы. Э. Харт и П. Уолш использовали для этой цели водный раствор муравьиной кислоты
(в присутствии кислорода).
Схема прибора для измерения газовыделенпя показана на рис. 87. Из бюретки А периодически удаляется дпбутилфталат со скоростью, равной скорости газовыделения из ячейки В с раствором, помещенной в реактор. Манометр С наполнен дибутилфталатом; он служит в качестве индикато ра для уравнивания давления. Краны D. Е, F и G открыты в начальной стадии газовыделеиия; краны D и F закрываются во время измерений. Колба Н, частично заполненная во дой, предназначена для уравнивания давления и температуры. Ячейка сое динена с измерительной системой по средством алюминиевых трубок; для
сочленений используется каучук.
Рис. 87. Схема прибора для из мерения газовыделения при ра По данным тех же авторов [14,
диолпзе водного раствора KJ 75J, если в раствор KJ ввести бор
292
ную кислоту, то раствор становится пригодным для определе ния потоков тепловых нейтронов. Добавка Ы3В 0 3 приводит к возрастанию скорости газовыделеггпя вследствие протекания ядерной реакции 10В (п, а)71л. Доза рассчитывается по уравнению
( d n \ |
I d n \ |
с н3во.| |
/ |
dEii3no, \ |
\ dt / н 3ВОз “ |
\ dt /у m |
100 |
\ |
dt |
) ’ |
где п — количество молекул Ы2 и 0 2, образующихся при действии
различных видов реакторного излучения (индекс «у + |
п» |
обозна |
чает газовыделеиие |
в растворе без добавки |
Н3В 0 3, |
а |
индекс |
«Н3В 0 3» — газовыделеиие |
в растворе |
с |
добавкой |
H3B 0 3); t — |
время в минутах; 7?н.,вОд — поглощенная |
энергия |
за счет ядер- |
ной реакции 10В (и, a)7Li; |
Gh3bo3 — выход |
Н 2 |
и 0 2 в случае про |
дуктов ядериой реакции 10В (?г, a)7Li. |
|
|
|
|
|
|
Перегруппировывая уравнение |
(6), |
получаем |
|
|
|
^ ^ Н з В О з ______ 100 |
Г/ d n |
\ |
d n |
|
|
|
|
|
(7) |
d t |
G H 3B 0 3 |
L \ d t |
I НдВОд |
I t |
Y+ П |
■ |
|
|
|
|
|
|
|
|
Таким образом, для определения дозы, обусловленной реакцией тепловых нейтронов с 10В, необходимо знать лишь величину
Gh,во,-
Дозиметр Фрпкке с добавкой борной кислоты пли сульфата лития. Для измерения потоков тепловых нейтронов часто приме няется дозиметр Фрикке с добавкой Н 3В 0 3 или Li2S04-tI20 . Впервые эта система в качестве дозиметра для смешанного потока тепловых нейтронов и у-лучей была предложена Э. Силандом и Л. Эренбергом [76J. Позже она исследовалась многими авторами [3, 6, 8, 77—80J. В табл. 65 приведены измеренные этими авторами значения G(Fe3+).
Т а б л и ц а |
65 |
|
|
|
|
|
Величины G(Fe3+) для продуктов ядерных реакций 10В (от, a )7Li |
|
и GLi (от, а ) Т |
|
|
|
|
|
Ядернал |
G(Fe3+), |
Литература |
Ядерная |
G(Fe3+), |
Литература |
реакция |
иоиы/100 э в |
реакция |
поны/100 эз |
10В (п , a)7Li |
4,1 |
[77] |
°Li ( п , а )Т |
5,4 |
[77] |
|
|
4,2 |
[68] |
|
5,2 |
[78] |
|
|
4,22 |
[79] |
|
5,0 |
[80] |
|
|
|
|
|
5,69 |
[79] |
|
|
|
|
|
5,65 |
[6, |
8] |
Борная кислота не мешает определению Fe3+ спектрофото метрическим методом (при длине волны 304—305 нм). Однако в присутствии Li2S 04 молярный коэффициент экстинкции Fe3'1
