Файл: Мюллер Г. Специальные методы анализа стабильных изотопов.pdf

в широком интервале энергий нейтронов обратно пропорцио­ нально их скорости (рис. 11.1).

Нейтроны в большинстве случаев получаются с энергией несколько мегаэлектронвольт. Поэтому их необходимо затормо­ зить до энергии, по порядку совпадающей со средней тепловой энергией частиц при комнатной температуре. Нейтроны замед­ ляются в результате упругих столкновений с атомными ядрами других элементов. В соответствии с законами механики наи­ большие потери энергии при столкновениях достигаются, когда другой партнер столкновения обладает равной массой. Поэтому для торможения нейтронов чаще всего применяют водород­ содержащие вещества, такие, как парафин. Применение этих веществ для замедления нейтронов целесообразно и по другой причине, а именно: небольшое общее число столкновений ней­ трона с молекулами замедлителя уменьшает вероятность не­ желательного процесса потерь нейтронов вследствие побочных ядерных реакций. Тем не менее отметим, что протоны обладают весьма заметной тенденцией к присоединению нейтронов. Поэтому для активационного анализа наиболее широкое при­ менение в качестве замедлителей нейтронов получили тяжелая вода 0 20 и графит высокой чистоты.

Для получения свободных нейтронов применяются в основ­ ном следующие три способа. Наиболее высокие плотности по­ тока нейтронов [до ІО14 нейтрон/(см2-сек)] достигаются в про­ цессе реакции деления ядер в атомных реакторах. Следует заме­ тить, что очень большое число процессов активации может быть реализовано только в этих потоках. Однако активация анали­ зируемых проб в ядерных реакторах очень ограничена в при­ менении к анализу стабильных изотопов. То же самое справед­ ливо и для ускорителей частиц, позволяющих получать нейтроны путем бомбардировки некоторых видов мишеней пучком дейтонов. Для этой цели могут быть использованы, например, реак­

работы таких источников основан на реакции сс-частиц с берил­ лием 9Ве(а, п)12С, в результате которой выделяются свободные нейтроны. Радиоизотопные источники позволяют получать по­

* Источники на основе 239Ри пока еще не нашли широкого распростра­ нения.

276

У Ро—Be-источников нет у-излучения, но они имеют ограничен­ ный срок службы |ти2 (210Ро) = 138 суток].

На практике выход нейтронов из радиоизотопных источни­ ков малой мощности существенно зависит от технологии их из­ готовления. Соль радия или полония, используемая для изго­ товления источника, должна быть крайне тонко измельчена и тщательно перемешана с бериллиевым порошком. Аккуратное выполнение этих операций очень важно, так как в противном случае выход нейтронов сильно уменьшится из-за потерь а-частиц в результате самопоглощения в слое вещества. Кроме того, объем источника должен быть не очень велик.

Рассмотрим теперь некоторые вопросы измерения излучений при радиометрическом изотопном анализе. Как будет видно из приводимых ниже примеров изотопного анализа, в основном встречаются задачи измерения ß- или у-активности и нейтрон­ ного излучения. Бета-активности большей частью измеряют тор­ цовыми счетчиками, работающими в режиме отпирания (счет­ чик Гейгера — Мюллера). Слюдяное окно счетчика имеет тол­ щину всего порядка 1 мг/см2 и, следовательно, значительно по­ глощает только очень мягкое ß-излучение. Поэтому при измере­ нии активности проб с мягким ß-излучением более предпочти­ тельно их введение непосредственно внутрь счетчика в виде подходящего газообразного соединения или же в форме твердого вещества в метановый проточный счетчик. Для пропорциональ­ ного проточного счетчика характерны малое мертвое время и со­ ответственно способность работать при высокой скорости счета.

Измерив скорость счета для данного препарата, можно свя­ зать ее с активностью анализируемой пробы. Однако для этого должен быть известен и соответственно учтен целый ряд факто­ ров, а именно: самопоглощение, саморассеяние, обратное рас­ сеяние, внешнее поглощение, геометрический фактор, вероят­ ность срабатывания счетчика. Поэтому при работе со счетчи­ ками обычно применяют относительный метод, в котором при строго идентичных условиях измеряют скорость счета для ана­ лизируемого образца и образца сравнения. При этом идентичны должны быть также химическое соединение и состав анализи­

руемых образцов.

Наличие в пробе посторонних ß-излучателей, обусловливаю­ щих скорость счета больше фоновой, серьезно затрудняет изме­ рение активности, поскольку энергетический спектр ß-излучения имеет характер непрерывного распределения с относительно широким максимумом, и поэтому мешающие эффекты такого пода не могут быть устранены техническими ухищрениями. Правда, если период полураспада постороннего ß-излучателя значительно отличается от периода полураспада определяемого

277

изотопа, то определение истинной скорости счета возможно путем графической экстраполяции.

Для устранения влияния посторонних примесей на резуль­ таты анализа существует несколько приемов. Если посторонний ß-излучатель имеет меньший период полураспада по сравнению с определяемым изотопом, то после облучения образца выжи­ дают некоторое время, чтобы содержание посторонней примеси уменьшилось в результате распада до нужного уровня, и лишь после этого приступают к измерению активности. Другой прием заключается в малом времени облучения образцов, т. е. облу­ чение проводят таким образом, чтобы нуклиды других элемен­ тов не могли активироваться в заметном количестве. Наконец, иногда совершенно необходимо радиохимическое отделение мешающих ß-излучателей.

в том, что движение у-кванта в кристалле сопровождается раз­ нообразными процессами ионизации и возбуждения, вызываю­ щими в сцинтилляторе вспышки света. Определенная часть возникших фотонов попадает на фотокатод умножителя и при­ водит к появлению вторичных электронов, число которых про­ порционально энергии у-кванта. Динодная система фотоумно­ жителя обеспечивает усиление первичного импульса примерно в ІО6 раз. Эффективность регистрации у-квантов сцинтилляционными счетчиками значительно выше, чем, например, счетчиками Гейгера, поскольку вероятность поглощения у-квантов в кри­ сталле много больше, чем в газовой фазе.

Импульсы напряжения, поступающие с выхода ФЭУ, далее сортируются по своей энергии с помощью схемы дискриминации и регистрируются электронным счетчиком или пересчетным устройством, так что большему числу импульсов с энергией в определенном интервале соответствует и большая скорость счета. Возможность регистрации у-квантов в виде спектра зна­ чительно повышает селективность радиометрического анализа.

Некоторые виды ядерных реакций приводят к образованию позитронных излучателей. В этом случае при аннигиляции пары электрон—позитрон возникает излучение двух у-квантов с энер­ гией 0,51 Мэв и, следовательно, для регистрации такого излу­ чения достаточно одноканального у-спектрометра. Селектив­ ность регистрации при этом может быть дополнительно увели­ чена применением схемы совпадений, с помощью которой можно отбирать из суммарного излучения пробы только у-кванты, обусловленные аннигиляцией пары позитрон—электрон. Для этой цели применяют два сцинтилляционных детектора, регист­ рирующих только у-кванты, одновременно вылетающие из ис­ точника в противоположных направлениях.

278

Вследствие ограниченной разрешающей способности у-спект- рометров при количественном расчете площади фотопика сле­ дует учитывать фон в спектре, обусловленный эффектом обра­ зования пар, а также комптоновским и обратным рассеянием. Различные способы расчета у-спектров рассмотрены в моно­ графиях по активационному анализу [2—12].

Регистрация потока нейтронов, как и у-квантов, основывается на различии процессов их взаимодействия с веществом. Из них наибольшее распространение получили главным образом три способа, а именно: а) ядерные превращения типа (п, а), (я, р), (п, у) и (п, f), регистрация нейтронов в этих реакциях основана на детектировании соответственно а-частиц, протонов, у-квантов или продуктов деления, появляющихся в результате воздейст­ вия нейтронов; б) получение радиоактивных изотопов путем активации исследуемого образца потоком нейтронов с после­ дующей регистрацией их излучения различными детекторами,

с помощью счетчиков, содержащих изотоп бора 10В. Для этой цели счетчик заполняют либо газообразным трифторидом бора BF3, либо наносят твердое борсодержащее вещество на стенки счетчика. Технически такие детекторы нейтронов могут работать как счетчик Гейгера—Мюллера, пропорциональный счетчик или ионизационная камера. На этом же принципе основана фото­ графическая регистрация нейтронов с помощью фотоэмульсий, содержащих борную кислоту.

Очень специфичным и чувствительным является метод реги­ страции нейтронов, основанный на реакции деления ( п, /). Дело в том, что продукты деления представляют собой высоко иони­ зованные атомы и вызывают при своем движении сильную ионизацию вещества. Ионизация на единичный акт деления на­ столько высока, что позволяет как и в случае у-квантов, при­ менять дискриминацию при регистрации нейтронов этим мето­ дом.

Если изучаемый препарат одновременно является и ß-из- лучателем, то влияние ß-излучения на результаты измерений легко устраняется с помощью дискриминации. В качестве деля­

позволяет регистрировать нейтроны ецинтилляционным спектро­ метрическим методом. В качестве детекторов в таких устройст­ вах обычно используют кристаллы йодистого лития, активиро­ ванные таллием, или борсодержащие жидкие органические сцинтилляторы.

279