Файл: Ядернофизические методы анализа и контроля технологических процессов [сборник статей]..pdf

ВУЗ: Не указан

Категория: Не указан

Дисциплина: Не указана

Добавлен: 29.10.2024

Просмотров: 65

Скачиваний: 0

ВНИМАНИЕ! Если данный файл нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам.

Эти особенности нейтронного генератора приводят к затрудне­ ниям при анализе вещественного состава по долгоживущим ак­ тивностям, так как длительное облучение не всегда экономически выгодно. Поэтому и анализ на быстрых нейтронах, как правило, отличается своей экспрессностью и дешевизной.

Быстрая доставка образцов на облучение и измерение, а также автоматизация процесса анализа осуществляется пневмотранспор­ тирующими устройствами и автоматическими системами, управ­ ляющими работой установки [2—5]. Для достижения высокой точ­ ности анализа на соответствующие устройства накладываются определенные требования: высокая скорость транспортировки, воз­ можность контроля положения образца, воспроизводимость уста­

новленных режимов и др. Одно из

 

 

 

 

требований — вращение

образца

 

 

 

 

при облучении — связано с тем, что

 

 

 

 

распределение

потока нейтронов в

 

 

 

 

радиальном

направлении,

перпен­

 

 

 

 

дикулярном падающему пучку дей-

 

 

 

 

■лрСНрв. имеет ярко выраженный

 

 

 

 

максимум, ширина которого в пер­

Рис. 1.

Распределение потока

вую очередь зависит от степени фо­

нейтронов по направляющей ци­

кусировки дейтронного пучка.

Это

линдра

в плоскости,

перпендику­

требует строгой фиксации

образцов

лярной

плоскости

мишени

при

в положении

облучения и наклады­

одно- (/) и многоцикличном

(//)

облучениях образцов.

 

вает определенные условия на

ста­

 

 

 

 

бильность электрического оборудования, обеспечивающего фокуси­ ровку пучка дейтронов и ускорение их.

Кроме того, ввиду незначительного эффекта самоэкранирования потока быстрых нейтронов и с целью увеличения чувствительности для анализа часто используются пространственно-протяженные образцы больших навесок. Это приводит к неравномерному облу­ чению их по всему объему (рис. 1, /). Возможное решение ука­ занной проблемы заключается в использовании цикличного облу­ чения. При этом не только увеличивается статистический отсчет от цикла к циклу, но и, как видно из рис. 1, II, вследствие вращения образца при многократном прохождении его в канале пневмопоч­ ты «сглаживается» неравномерность облучения по объему. Дру­

гими словами, условия

циклического облучения приближают

.к условиям, возникающим при принудительном

вращении

образца

в процессе облучения.

Однако в последнем

случае

соответ­

ствующие системы увеличивают расстояние между образцом и мишенью генератора, уменьшая полезный поток нейтронов, а сле­ довательно, ухудшая чувствительность и точность анализа. Поэто­ му в ряде случаев целесообразнее применять цикличное облучение без вращения.

' В связи с пространственной анизотропией нейтронного потока возникает необходимость измерения числа нейтронов, прошедших через образец за время его облучения, т. е. мониторирования по­

61


тока. Этот вопрос исследовался многими авторами, в частности, при определении содержания кислорода в различных материалах [1, 6—8]. Мы измеряли поток несколькими способами: а) по счету р-частиц из кислородсодержащего радиатора, расположенного вблизи мишени; б) по интегральному счету сопутствующих «-час­ тиц (или нейтронов ВРз-счетчиком) с использованием RC-диффе- ренцирующей цепочки и интенсиметра с постоянной времени т = = 1 /Л= 10,6 сек.; в) по измерению активности кислородсодержащего «монитора», который облучался и измерялся одновременно с об­ разцом в дополнительном канале пневмопочты. Полученные ре­ зультаты показывают, что последний более точно отражает все флуктуации и изменения нейтронного потока.

В случае анализа по короткоживущим изотопам необходимо рассмотреть вопросы, связанные с выбором оптимальных условий облучения и измерения. Следует учитывать, что сечение актива­ ции носит вероятностный характер, т. е. так же, как и измерение, облучение является источником определенного разброса значений измеряемой величины. Когда точность или воспроизводимость ана­ лиза рассчитывается на основании экспериментальных данных, бобл неявно входит в то значение б, которое получается при срав­ нении нескольких параллельных результатов. При планировании эксперимента значение 60бл должно быть введено отдельно, и ошибка анализа будет складываться из ошибки облучения бобл и ошибки измерения бизм-'

<\2

____ «.2

*

>2

/ а

у

О — О-

+

0 .

( 1 )

 

обл

1

изм

V

>

При цикличном облучении суммарная ошибка зависит от ошибки каждого цикла и для расчетов следует брать среднюю

ошибку за п циклов

П

--- ,

(2)

п

для нахождения которой можно воспользоваться выражением относительной ошибки определения малой активности А0 на фоне мешающих Аф , когда последние хорошо известны и по величине сравнимы с искомой [9]:

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(3)

Можно показать,

что

 

 

 

 

 

 

 

 

 

—2

п

(АФ),-

п

(-4Ф

 

 

 

 

V

V

 

 

(4)

 

о

 

 

 

 

 

 

 

 

'обл №

 

'изм

И о ),- (

'о ) 4

 

 

где (А Ф h А0

— активности,

наведенные з а о д н о

облучение;.

И

( /0) — коэффициенты, зависящие

от

времен вы­

Ф)/

 

держки

и

измерения,

а также

от

геометри­

 

 

ческих

факторов.

 

 

 

 

 

62


В частном случае, например, при определении кислорода с ис­ пользованием контейнера, когда основную помеху представляеткислород последнего, а ^13м = Абл,

1

I +

 

(5)

11 п

I

 

где 6i — ошибка одноцикличного определения. Последнее выраже­ ние показывает, что с увеличением числа циклов ошибка определе­ ния уменьшается.

Еще одной особенностью активационного анализа с использо­ ванием генератора является тот факт, что при взаимодействии быстрых нейтронов с ядрами атомов превалируют пороговые реак­ ции типа (п ,р ), (л,а), {п,п'), (л,2л). В результате последней образуются нейтронодефицитные ядра, как правило, являющиеся позитроно-активными излучателями. Поэтому часто возникает не­ обходимость анализа смеси радиоактивных изотопов, отличающих­ ся только по периоду полураспада. Правильный выбор оптималь­ ных условий и в этом случае позволяет обеспечить достаточную' точность при высокой производительности анализа [10].

Активности, получаемые при облучении на нейтронном генера­ торе, как правило, невелики, и использование обычных сцинтилляционных спектрометров достаточно для решения многих задач. Однако, когда обычный инструментальный метод в его простейшем варианте непригоден, например, при определении примесей в сильноактивируемой основе или анализе многокомпонентных смесей, применение детекторов с высоким разрешением становится необ­ ходимым, так как радиохимическое выделение исследуемого изо­

топа

не всегда достаточно экспрессно.

В

настоящее время нейтронный генератор ИЯФ АН УзССР

оснащен быстрым пневмотранспортирующим устройством и систе­ мой автоматического управления для работы с короткоживущими

изотопами (с периодом полураспада от 1

сек.

и выше),

а также

контрольно-измерительным

комплексом,

включающим

одно­

кристальные спектрометры

с кристаллами

NaJ(Tl)

80x80,

спектрометр с геометрией измерения, близкой к 4л, и спектрометр быстро-медленных совпадений. Вся анализирующая аппаратура, за исключением некоторых звеньев, собрана из унифицированных блоков, выпускаемых отечественной промышленностью, что даетвозможность решать разнообразные задачи аналитической прак­

тики не только в условиях

научно-исследовательского института,,

но и в производственной

лаборатории промышленного пред­

приятия.

Основные ядернофизические данные изотопов и производствен­ но-экономические характеристики некоторых разработанных на генераторе НГ-200 методик приведены в таблице.

С точки зрения промышленного применения первое место зани­ мает методика определения содержания кислорода в различных образцах, использованная, в частности, для анализа промышлен-

63


Ядро-мишень

>Ю (99,8)

e3Cu (69,1) 64Zn (48,9) 66Fe (91,68)

» P b

(22,6 )

sospb

(52,3)

«Си (30,9)

64Zn (48,9) «>Fe (91,68)

2°7Pb (22,6) ao8Pb (52,2)

118Sn (24,08)

121Sb (57,25)

isasb (42,75)

75As ( 100)

7eGe (7,76)

28S1 (92,2)

27A 1 ( 100)

24Mg (78,6)

27AI ( 100)

28Si (97,2)

m (locj

eoZr (51,5)

“ Mo (15,84) 183W (14,3)

484W (30,9)

“ Со (100)

g,

Ядро-

 

Е^ , Мэв, %

Тип

Чувствитель­

Время

Ядер**

T4,

анализа,

ная

продукт

 

 

спектрометра

ность, г

час.

реакция

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n, p

leN

7,3 сек. 7,11

(5)

С 4л-гео-

Ю - 4 -

0,15

 

 

 

6,14

(70)

метрией

 

 

n,

2n

62Cu

9,8

мин.

0,511 (195)

Совпадений

( 2 - 3 ) - 10“ 4

n,

2n

63Zn

38,4

мин.

0,51 л (200)

5 • 10~ 4

 

n,

p

»>Mn

2,58

час.

1,81 (25,5)

Однокри-

 

 

 

 

207|«рь

 

 

0,845(98,8) стальный

(2—З ) .10~3 0,22

n,

n'

0,80

сек.

0,57 (97)

Быстро-

n,

In‘

 

 

 

1,064(86,2)

медле иных

 

( 2 - 3 )*

 

 

 

 

 

 

совпадений

 

 

n,

2n

64Cu

12,88 час.

0,511 (38)

Совпадений

10

 

n,

2n

83Zn

38,4

мин.

0,511 (200)

 

 

Я

(5—6 ) 0 0

 

n,

p

56Mn

2,-58

час.

1,81 (25.5)

Однокри-

4

 

 

 

 

 

0,845 (98,8)

стальный

 

1,02

n,

n'

2°7m pb

0,80

сек.

0,57 (97)

Быстро-

 

(2—3) 10

3 (6,08)

n,

2n

 

 

 

1,064(86,2)

медленных

 

 

 

 

 

0,159 (2,76]

совпадений

 

 

n,

In‘

117mSn

14 дн.

0,162(90,7)

Однокри-

 

 

 

 

 

 

 

 

стальный

2 - 10~3

 

 

 

 

 

 

0,089 (78)

 

 

 

 

120mSb

5,8

дн.

я

 

 

n,

Qn

0,200(87,7)

 

10~3

 

 

 

122Sb

2 ,8

дн.

0 ,6 9 (3 ,5 )

я

 

n,

2n

0,566 (68,5)

 

 

 

Ориенти­

 

Объект

Основные

ровочная

 

стоимость,

 

анализа

мешающие!

 

элементы

руб.

 

 

 

 

 

 

 

 

2—3

Чистые ме­

в

 

таллы

(W,

 

 

Mo

TI, Си),

 

 

 

сплавы,

гор-

 

 

 

ные породы,

 

 

 

биологичес-

 

 

 

кие объекты

 

 

 

Полиметал-

Mo,

Sb

 

лические ру-

А1

 

 

ды

и

про-

 

 

3,75

дукты

их

О,

S1

переработки

(5,1)*

 

 

 

 

 

13,67

 

 

 

Sb, As

(14,35)

Оловянные

Mo

 

 

 

 

руды и про-

А1

 

 

дукты их пе-

 

 

 

реработки

О,

Si

 

 

 

 

Sb,

As

 

 

 

 

Sn,

As

n, 2n

74As

17,74 дн.

0,595(63)

я

3-10 3

 

 

 

 

Sn,

Sb

 

 

 

 

 

0,511(55,6)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n,

2n

76mGe

49

сек.

0,139(36,6)

.

2 -10~4

 

 

 

 

о ,

Si,

n,

p

28Д1

2,3

мин.

1,78(100)

5 - 10“ 5

0,1

1.4

Угли

 

Al,

N

n, p

27Mg

9,54

мин.

1,015(30)

я

О

1

 

 

 

 

Si,

Fe

 

 

 

 

 

0,843(70)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n,

p

24Na

14,9

час.

2,75(100)

 

(5 — 6) -10

3

 

 

 

Основа

ft,

p

27Mg

 

 

1,37(100)

 

 

 

1,0

13,4

Очищен-

(Mo)

9,54

мин.

1,054 (30)

 

5-10

3

Основа

 

 

 

 

 

0,843(70)

 

 

 

 

 

ный молиб­

(Mo)

n,

p

28a 1

 

 

 

(3—4) 10-4

 

денит

 

2,3

мин.

1,78(100)

 

 

 

Основа

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

(Mo)

n,

n'

89/ny

16,5

сек.

0,915(99)

5 10“ 5

0,01

0,13

Вольфрам,

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

некоторые

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

сплавы

 

 

 

n,

2n

89mZr

4,2

мин.

1,53 (6.5)

10~3

 

 

 

 

 

Mo

''

 

 

 

 

 

0,588(86)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n,

2n

slMo

16

мин.

0,511 (188)

я

5-10- 4

0.1

1,3

Сплавы на

Zr

 

n,

n'

 

 

 

0,102(32)

 

 

 

 

 

основе

нио­

Mo,

Zr

 

 

 

 

 

 

 

 

бия

 

 

 

 

 

 

0,108 (22)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n,

2n 183mw

5,3

сек.

0,160(15,9)

*

 

 

 

 

 

 

 

 

n,

p

50SC

1,5

мин.

1,17(100)

»

( 5 - 7 ) - 10~ 3

 

 

 

 

Со

 

 

 

 

 

 

1,59(100)

 

 

 

 

 

 

 

 

 

n , a

56Mn

2,58

час.

1,81(25,5)

*

10~4

 

0,15

2,0

Смеси

и

Fe

 

 

 

 

 

. 0,845.(98,8)

 

 

 

 

 

сплавы